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李新勇團(tuán)隊(duì)ACS Catalysis：調(diào)節(jié)CN分子結(jié)構(gòu)，探究壓電效應(yīng)對(duì)光催化生產(chǎn)H2O2的影響

過氧化氫(H₂O₂)是一種多功能的綠色氧化劑，廣泛應(yīng)用于各種領(lǐng)域，包括消毒、化工和環(huán)境治理。傳統(tǒng)的蒽醌法生產(chǎn)H₂O₂存在成本高和有毒副產(chǎn)物排放的缺點(diǎn)。相比之下，太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的雙電子O₂還原制備H₂O₂是一種低成本和環(huán)境友好的途徑。

在過去的幾十年中，許多半導(dǎo)體材料作為光催化劑被探索用于光催化生產(chǎn)H₂O₂，其中石墨相氮化碳(CN)由于其合適的能帶結(jié)構(gòu)和豐富廉價(jià)特征而被廣泛使用。

然而，光生電荷的快速?gòu)?fù)合和反應(yīng)位點(diǎn)活性不足限制了CN上H₂O₂的生產(chǎn)效率。利用壓電效應(yīng)來調(diào)節(jié)H₂O₂人工光合作用中光生載流子的分離和傳輸已被證明是一種很有前途的方法，但目前對(duì)壓電效應(yīng)在光催化領(lǐng)域的研究還不夠深入和全面。

基于此，大連理工大學(xué)李新勇課題組通過精確調(diào)控石墨相氮化碳(CN)的分子結(jié)構(gòu)，研究了壓電效應(yīng)對(duì)CN光催化產(chǎn)H₂O₂的影響。具體而言，研究人員制備了磷修飾CN (CN-P)、氧功能化CN (CN-OF)和氰基接枝CN (CN-CA)，并且在光照下CN-P(801 μmol g^-1 h^-1)、CN-OF(2070 μmol g^-1 h^-1)和CN-CA(24734 μmol g^-1 h^-1)的H₂O₂產(chǎn)率比CN(490 μmol g^-1 h^-1)有所提升；在光照和超聲波輻照下，由于壓電效應(yīng)，CN、CN-P和CN-OF的光催化活性分別提高了約1.40、1.46和1.51倍，而CN-CA的光催化活性降低了約6.0倍，表明壓電效應(yīng)在CN光催化生產(chǎn)H₂O₂中的作用強(qiáng)烈地依賴于CN的分子結(jié)構(gòu)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，在CN表面引入P基團(tuán)和O基團(tuán)，增強(qiáng)了反應(yīng)位點(diǎn)的活性、促進(jìn)光生電荷的分離/轉(zhuǎn)移和壓電極化，優(yōu)化了O₂轉(zhuǎn)化為H₂O₂的活性位點(diǎn)/反應(yīng)勢(shì)壘，有助于壓電效應(yīng)和分子工程協(xié)同增強(qiáng)光催化制備H₂O_2。

同時(shí)，雖然CN-CA具有最低的產(chǎn)H₂O₂能壘(0.22 eV)和最高的單光照射下的電荷分離效率，但是由CA基團(tuán)調(diào)控的壓電極化可能削弱光生載流子向活性位點(diǎn)的遷移，導(dǎo)致其壓電光催化活性降低。

綜上，這項(xiàng)工作不僅闡明了多種因素，如活性位點(diǎn)、壓電極化和電荷分離對(duì)壓電光催化活性的綜合影響，而且為設(shè)計(jì)高效的壓電光催化材料用于環(huán)境治理和能量轉(zhuǎn)換提供了理論基礎(chǔ)。

Modulating the Molecular Structure of Graphitic Carbon Nitride for Identifying the Impact of the Piezoelectric Effect on Photocatalytic H₂O₂ Production. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c02565

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