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人物簡介

這個課題組炸裂產(chǎn)出，短短半年已發(fā)20+篇論文，累積影響因子超過350！

臧雙全，鄭州大學學術(shù)副校長，國家杰出青年基金獲得者、全球高被引科學家、中原學者、英國皇家化學會會士、河南省自然科學一等獎獲得者、享受國務(wù)院政府特殊津貼，主持包括國家杰出青年基金項目、國家基金委重大研發(fā)計劃重點項目等多項重要科研項目。

臧老師擔任中國化學會分子聚集發(fā)光專業(yè)委員會副主任委員、中國化學會晶體化學專業(yè)委員會副主任委員、中國化學會無機化學學科委員會委員、中國化學會超分子化學專業(yè)委員會委員、河南省化學會副理事長、Wiley出版社《Aggregate》期刊副主編、《中國化學快報》副主編、《Sci China Chem》期刊編委、ACS出版社《Crystal Growth & Design》期刊編委、《無機化學學報》編委。

團隊發(fā)表系列高水平研究論文，包括Nat. Chem.，Natl. Sci. Rev.，Sci. Adv.， Nat. Commun.， JACS，Angew. Chem.，Adv. Mater.，Chem. Soc. Rev.等。所有發(fā)表論文被引用超過16000余次，H-index為70，參與撰寫3部英文專著。

課題組主頁：https://www.x-mol.com/groups/zang-shuangquan-lab

據(jù)課題組消息，截止到目前，臧雙全教授團隊今年已發(fā)表20多篇論文，其中6篇Angew 、3篇JACS、2篇Nature Communications！

Angew：取代基效應(yīng)，實現(xiàn)原子團簇能級微調(diào)制，促進光催化析氫

結(jié)構(gòu)精確、活性優(yōu)異的光催化制氫催化劑的合理設(shè)計和調(diào)控，制約著光催化制氫技術(shù)的發(fā)展。

鄭州大學臧雙全、李思，濟南大學高廣剛等人將[MoOS₃]^2-單元引入到CuI簇中，形成一系列[Cu₆(MoOS₃)₂(C₆H₅(CH₂)S)₂(P(C₆H₄-R)₃)₄]·的原子精確的Mo^VI-Cu^I雙金屬團簇，其具有較高的光催化析氫活性和良好的穩(wěn)定性。

通過表面配體的電子推拉效應(yīng)，這些Mo^VI-Cu^I簇的最高占據(jù)分子軌道(HOMO)和最低未占據(jù)分子軌道(LUMO)水平可以被精細調(diào)節(jié)，從而提高了可見光驅(qū)動的H₂析出性能。此外，負載在磁性Fe₃O₄載體表面的Mo^VI-Cu^I簇顯著降低了催化劑在收集過程中的損失，有效地解決了這種小簇基催化劑的回收問題。

Substituent Effect to Fine-Tune Energy Levels of Atom-Precise [MoOS₃]^2??Modified Copper(I) Thiolate Clusters Boosting Recyclable Photocatalysis，，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202307678

Angew：基于聚集誘導發(fā)射Cu(I)團簇組裝材料的光圓偏振發(fā)光膜

鄭州大學臧雙全、李愷等人制備了一對手性銅(I)簇組裝材料(R/S-2)，該材料在DMSO溶液中具有獨特的光響應(yīng)特性和濃度-波長相關(guān)特性。將R/S-2與聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)基體結(jié)合，制備了首個光活化圓極化發(fā)光(CPL)薄膜，該薄膜的CPL信號(glum=9×10^-3)可在紫外光照射下產(chǎn)生。此外，薄膜表現(xiàn)出可逆的光響應(yīng)和極好的抗疲勞性能。

機理研究表明，R/S-2溶液和膜的光響應(yīng)特性是由R/S-2的聚集誘導發(fā)射(AIE)特性和光誘導脫氧過程決定的。該研究豐富了發(fā)光簇組裝分子的種類，為構(gòu)建基于金屬簇的刺激響應(yīng)復合材料提供了新的策略。

Photo-Activated Circularly Polarized Luminescence Film Based on Aggregation-Induced Emission Copper(I) Cluster-Assembled Materials，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202301000

Angew：單齒NHC配體穩(wěn)定手性Au₁₃團簇，高效圓偏振發(fā)光

手性金納米團簇在手性傳感、不對稱催化和手性學等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，具有晶體結(jié)構(gòu)的對映純超原子均金團簇發(fā)出明亮的圓偏振發(fā)光(CPL)仍然是一個挑戰(zhàn)。

鄭州大學臧雙全、司玉冰，西北大學韓英鋒等人設(shè)計了手性N-雜環(huán)碳化合物(NHCs)，并首次對映選擇性地合成了一對單價陽離子超原子Au₁₃簇。這種新的對映體簇簇具有準C₂對稱核，并表現(xiàn)出CPL，在原子精度的金納米簇簇中，溶液態(tài)量子產(chǎn)率(QY)達到了前所未有的61%。DFT計算提供了圓二色性行為的見解，并揭示了CPL來自超原子Au團簇的起源。這項工作為利用手性NHC配體開發(fā)新型的同手性納米簇開辟了新的途徑。

Highly Efficient Circularly Polarized Luminescence from Chiral Au₁₃?Clusters Stabilized by Enantiopure Monodentate NHC Ligands，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202219017

Angew：基于碘化銅簇的MOF微晶閃爍體，實現(xiàn)高性能動態(tài)X射線柔性成像

X射線成像技術(shù)在許多領(lǐng)域取得了重要的應(yīng)用，引起了廣泛的關(guān)注。實時觀察復雜材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)的動態(tài)X射線柔性成像是X射線成像技術(shù)中最具挑戰(zhàn)性的一種，這需要高性能的X射線閃爍體，具有高X射線激發(fā)發(fā)光(XEL)效率以及優(yōu)異的可加工性和穩(wěn)定性。

鄭州大學臧雙全、李愷等人介紹了一種具有聚集誘導發(fā)射(AIE)特征的大環(huán)橋接配體，用于構(gòu)建基于碘化銅簇的金屬有機骨架(MOF)閃爍體。該策略使該閃爍體具有較高的發(fā)光效率和優(yōu)異的化學穩(wěn)定性。此外，在原位合成過程中，通過添加聚乙烯吡咯烷酮制備了規(guī)則的棒狀微晶體，進一步提高了閃爍體的發(fā)光強度和可加工性。該微晶體用于制備具有優(yōu)異柔韌性和穩(wěn)定性的閃爍體屏，可用于極端潮濕環(huán)境下的高性能X射線成像。

High Performance Dynamic X-ray Flexible Imaging Realized Using a Copper Iodide Cluster-Based MOF Microcrystal Scintillator，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202308194

Angew：多核鑭系配合物和銀團簇共晶的光致發(fā)光各向異性

各向異性是晶體材料的固有特性。然而，有機金屬配合物共晶的光致發(fā)光各向異性尚未得到充分研究。

鄭州大學臧雙全、馮鵬飛等人制備了多核鑭系配合物和Ag團簇共晶，晶體表現(xiàn)出明顯的光致發(fā)光各向異性。發(fā)射極化各向異性δ和激發(fā)極化度P分別為2.62和0.53。這種罕見的激發(fā)極化特性與晶體中發(fā)光分子的電躍遷偶極矩的規(guī)則排列有關(guān)。該設(shè)計為開發(fā)新型光致發(fā)光各向異性材料和擴大其應(yīng)用范圍提供了參考。

Photoluminescence Anisotropy in Eutectic Crystals of Polynuclear Lanthanide Complexes and Silver Clusters，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305693

Angew：多刺激響應(yīng)發(fā)光手性雜化氯化銻防偽和加密應(yīng)用

刺激響應(yīng)圓偏振發(fā)光(CPL)材料是信息反對抗應(yīng)用的理想材料，但性能最好的材料尚未確定。

鄭州大學臧雙全等人研究提出了對構(gòu)雜化鹵化銻R-(C₅H₁₂NO)₂SbCl₅(1)和S-(C₅H₁₂NO)₂SbCl₅(2)，顯示出鏡像CPL活性，不對稱因子為1.2×10^-3。有趣的是，DMF誘導的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變在暴露于DMF蒸氣后實現(xiàn)了非發(fā)射的R-(C₅H₁₂NO)₂SbCl₅·DMF(3)和S-(C₅H₁₂NO)₂SbCl₅·DMF(4)。

加熱后轉(zhuǎn)變過程相反。DFT計算表明，DMF猝滅發(fā)光是由基態(tài)曲線和激發(fā)態(tài)曲線在構(gòu)型坐標上的交點引起的。出乎意料的是，作者制備了手性鹵化銻1和2的納米晶體，并顯示出優(yōu)異的溶液工藝性能。該系統(tǒng)在信息技術(shù)、防偽、加解密、邏輯門等方面有廣泛的應(yīng)用。

Multiple Stimuli-Responsive Luminescent Chiral Hybrid Antimony Chlorides for Anti-Counterfeiting and Encryption Applications，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307875

JACS：銅簇手性超結(jié)構(gòu)之間的智能可逆變換，用于光學和熱力開關(guān)

具有新的集成屬性的納米級團簇構(gòu)成的超結(jié)構(gòu)在高科技應(yīng)用中具有廣闊的前景；然而，手性超結(jié)構(gòu)仍然難以捉摸，并且在室溫下有限的簇間耦合效應(yīng)阻礙了集成屬性的調(diào)控。

鄭州大學臧雙全等人研究表明，從手性單體銅簇到兩對不同相的超晶體，吸收帶邊緣紅移超過1.3 eV，具有從可見光(572 nm)到近紅外(NIR, 858 nm)的光致發(fā)光和圓偏振磷光。這些超晶體在室溫下具有高達45%的近紅外量子產(chǎn)率，是夜視成像的原型。在溶劑和溫度的刺激下，發(fā)生了手性超晶到超晶的轉(zhuǎn)變，伴隨著高對比度的光學/手性開關(guān)。原位單晶X射線衍射(SCXRD)、穩(wěn)態(tài)和時間分辨光譜以及響應(yīng)實驗結(jié)合理論計算表明，距離敏感的團簇間軌道相互作用有助于特殊的集體光學響應(yīng)。這種由亞納米級金屬團簇構(gòu)建的手性超晶體具有新穎的手性響應(yīng)，將在光學領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。

Smart Reversible Transformations between Chiral Superstructures of Copper Clusters for Optical and Chiroptical Switching，Journal of the American Chemical Society，2023.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12055

JACS：高壓下手性二維鈣鈦礦的手性相關(guān)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變

手性鈣鈦礦由于其在自旋電子和基于極化的光電器件中的潛在應(yīng)用而引起了人們的廣泛關(guān)注。然而，手性有機銨和非手性無機骨架之間的結(jié)構(gòu)手性/不對稱轉(zhuǎn)移機制仍然是模棱兩可的，特別是在極端條件下，因為手性鈣鈦礦和非手性鈣鈦礦之間的系統(tǒng)結(jié)構(gòu)差異很少被探索。

鄭州大學臧雙全、陳高松，中國科學院理化技術(shù)研究所吳雨辰等人成功合成了一對新的對映體手性鈣鈦礦(S/R-3PYEA)PbI₄(3PYEA²⁺=C₅NH₅C₂H₄NH₃²⁺)和非手性鈣鈦礦(rac-3PYEA)PbI₄。本文首次利用靜水壓力系統(tǒng)地研究了(S/R-3PYEA)PbI₄和(rac-3PYEA)PbI₄在結(jié)構(gòu)演化和光學行為上的差異。

Chirality-Dependent Structural Transformation in Chiral 2D Perovskites under High Pressure，Journal of the American Chemical Society，2023.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12527

JACS：基于簇的多用途發(fā)光金屬籠

發(fā)光金屬有機籠是當代研究的熱點；然而，它們的合成設(shè)計至今仍然具有挑戰(zhàn)性。鄭州大學臧雙全、李思等人創(chuàng)造了金屬簇衍生的間隔器，其中發(fā)射的C3對稱Cu₄簇有三個由苯炔基配體修飾的臂，這些配體末端被可伸縮的-COOH和具有定向配位能力的15- crown-5-醚基團功能化。通過頂點定向組裝，-Cooh功能化的簇基間隔器與Cu(I)_xZn(II)_2-x(COO)₃節(jié)點以3+3模式協(xié)同組裝，形成發(fā)射型立方籠，隨后通過對節(jié)點進行合成修飾，形成另一個畸變立方籠。通過面取向，含15- crown-5-醚簇基間隔器在3+2模式下捕獲K⁺離子，形成一個八面體籠，其空相呈現(xiàn)雙發(fā)射峰，導致不同的刺激響應(yīng)光致發(fā)光。這項工作為基于金屬簇的籠材料節(jié)點和間隔的集成提供了新的設(shè)計和合成策略，并為重要的傳感應(yīng)用提供了發(fā)光金屬簇籠的原型。

Predesigned Cluster-Based Spacers for Versatile Luminescent Metallacages，Journal of the American Chemical Society，2023.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01299

Nat. Commun.：一種非熱解制備手段的全水分解Ni/Fe雙金屬電催化劑

鄭州大學臧雙全、彭鵬等人通過無熱解途徑，開發(fā)了具有單原子活性位點的雙功能催化劑。從含有Fe位點的共軛框架開始，Ni原子的加入被用來削弱電化學生成的中間體的吸附，從而獲得更優(yōu)化的能級和增強的催化性能。無熱解合成也保證了框架結(jié)構(gòu)內(nèi)形成明確的活性位點，為了解催化過程提供了理想的平臺。所制備的催化劑在酸性和堿性電解質(zhì)中均表現(xiàn)出高效的電化學水分解催化能力。

當電流密度為10 mA cm^-2時，在0.5 M H₂SO₄和1 M KOH中析氫和析氧的過電位分別為23/201 mV和42/194 mV。該工作不僅開發(fā)了適用于廣泛pH環(huán)境的高效催化劑的開發(fā)，而且還為深入了解電化學水分解的機理提供了一個成功的模型催化劑展示。

A pyrolysis-free Ni/Fe bimetallic electrocatalyst for overall water splitting，Nature Communications，2023.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-37530-9

Nat. Commun.：卡賓穩(wěn)定的對映純異金屬團簇，用于圓偏振OLED

明亮和高效的手性幣金屬團簇在新興的圓偏振發(fā)光材料和二極管器件中得到了廣泛應(yīng)用。迄今為止，具有對映純金屬簇的高效圓極化有機發(fā)光二極管(CP-OLEDs)尚未被報道。

鄭州大學臧雙全、董喜燕，武漢大學謝國華等人通過合理設(shè)計多齒手性N-雜環(huán)碳(NHC)配體和模塊化構(gòu)建策略，合成了一系列穩(wěn)定性優(yōu)異的對映純Au(I)-Cu(I)簇。

配體的調(diào)制穩(wěn)定了團簇的手性激發(fā)態(tài)，使熱激活的延遲熒光成為可能，從而在固態(tài)中產(chǎn)生最高的橙紅色光致發(fā)光量子產(chǎn)率超過93.0%，并伴有圓偏振發(fā)光。在此基礎(chǔ)上，制備了具有20.8%外量子效率的橙紅色CP-OLED原型。這些結(jié)果表明手性NHC配體具有廣泛的可設(shè)計性，可以穩(wěn)定多金屬簇，從而在熱學應(yīng)用中獲得高性能。

Carbene-stabilized enantiopure heterometallic clusters featuring EQE of 20.8% in circularly-polarized OLED，Nature Communications，2023.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39802-w

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