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陜師大Chem. Eng. J.：超薄CoNi0.2P納米片實(shí)現(xiàn)高效混合水電解

鑒于可持續(xù)發(fā)展的理念和環(huán)境污染的現(xiàn)狀，利用太陽能電解水技術(shù)來開發(fā)可再生氫能源已成為工業(yè)化和科學(xué)研究的熱點(diǎn)。然而，陽極析氧反應(yīng)(OER)固有的緩慢反應(yīng)動(dòng)力學(xué)阻礙了電化學(xué)產(chǎn)氫的實(shí)際應(yīng)用和效率。

近年來，結(jié)合熱力學(xué)有利的陽極小分子氧化反應(yīng)(如乙醇、葡萄糖/木糖、醛類、胺類、尿素、肼、氨以及其他生物質(zhì)等)的混合電解水(HWE)反應(yīng)，已成為提高產(chǎn)氫效率的可行解決方案。此外，HWE體系還可以減少能源投入，避免CO₂的產(chǎn)生。

基于此，陜西師范大學(xué)Ding Yu和李淑妮(共同通訊)等人采用一種簡便的模板-磷化方法，獲得了生長在泡沫鎳上的超薄CoNi_0.2P納米片催化劑(稱為CoNi_0.2P-uNS/NF)，該催化劑不負(fù)眾望的展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。

一般來說，化學(xué)成分可以調(diào)節(jié)電催化劑的電子結(jié)構(gòu)，從而調(diào)節(jié)和控制其催化行為。本文的EDX和SEM表征顯示，通過控制Ni^II和Co^II前體的比例可以很容易的調(diào)控比CoNi_0.2P-uNS/NF的化學(xué)組成。

因此，本文分別以CoP-uNS/NF、CoNi_0.2P-uNS/NF、CoNi_0.1P-uNS/NF、CoNi_0.5P-uNS/NF和Ni₂P-uNS/NF為研究對象，研究了Ni含量對催化劑HER性能的影響。本文首先通過線性掃描伏安法(LSV)測試，評估了CoNi_0.2P-uNS/NF在1.0 M KOH電解質(zhì)中的HER性能。測試后發(fā)現(xiàn)，CoNi_0.2P-uNS/NF比其他催化劑具有更負(fù)的起始電位和更大的電流。

更重要的是，CoNi_0.2P-uNS/NF在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)的過電位(η₁₀)僅為43 mV，遠(yuǎn)低于CoP-uNS/NF(98 mV)、CoNi_0.1P-uNS/NF(65 mV)、CoNi_0.5P-uNS/NF(122 mV)和Ni₂P-uNS/NF(124 mV)，這有力地證明了CoNi_0.2P-uNS/NF具有優(yōu)異的HER性能。

此外，近年來HWE已將廢棄材料或生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)品，在眾多HWE系統(tǒng)中，乙二醇、甘油和糠醛氧化集成H₂生產(chǎn)也引起了廣泛的研究興趣，因此本文還研究了CoP-uNS/NF、CoNi_0.2P-uNS/NF、CoNi_0.1P-uNS/NF、CoNi_0.5P-uNS/NF和Ni₂P-uNS/NF的乙二醇氧化反應(yīng)(EGOR)性能。

測試得到的極化曲線表明，隨著Ni含量的增加，催化劑的EGOR性能先增大后減小，其中CoNi_0.2P-uNS/NF對EGOR的催化活性最高，這表明適量的引入Ni對催化劑的EGOR性能有重要影響。值得注意的是，與CoNi_0.2P-uNS/NF的OER性能相比，CoNi_0.2P-uNS/NF的EGOR的起始電位更低，電流密度更高，這也說明CoNi_0.2P-uNS/NF在HWS體系中具有潛在的應(yīng)用前景。

眾所周知，聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一種具有酯基的聚酯塑料，可以很容易地水解成乙二醇和對苯二甲酸酯。因此，基于CoNi_0.2P-uNS/NF優(yōu)異的EGOR和HER性能，本文設(shè)計(jì)了基于CoNi_0.2P-uNS/NF的PET循環(huán)和H₂生產(chǎn)的體系。

為了驗(yàn)證該體系的實(shí)用性，本文在1 M KOH+0.3 g/L PET溶液中對CoNi_0.2P-uNS/NF的HER性能進(jìn)行了測試。根據(jù)通過三電極體系得到的HER極化曲線可以發(fā)現(xiàn)，CoNi_0.2P-uNS/NF在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位為43 mV，在PET水解產(chǎn)物體系中的過電位僅降低了11 mV。更重要的是，由CoNi_0.2P-uNS/NF組成的電解槽(CoNi_0.2P-uNS/NF||CoNi_0.2P-uNS/NF)僅需要1.24 V的電壓即可達(dá)到50 mA cm^-2的電流密度，遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)全解水系統(tǒng)的電壓(1.53 V)。

總之，本文提出的策略不僅為PET塑料廢棄物的增值提供了有效途徑，而且為高選擇性、低能耗的H₂制備提供了一條有吸引力的途徑。

Ultra-Thin CoNi_0.2P Nanosheets for Plastics and Biomass Participated Hybrid Water Electrolysis, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.142938.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142938.

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