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?清華/溫大/中科大Angew.：Ni(Co)-Ru-P位點激活肼脫氫，增強肼氧化輔助水分解產(chǎn)氫

電化學水分解析氫反應(HER)是一種高效、綠色的高純度氫氣生產(chǎn)策略。然而，陽極上析氧反應(OER)的緩慢反應動力學嚴重阻礙了水分解產(chǎn)氫的發(fā)展和實際應用。目前，熱力學有利的小分子，如醇、胺、葡萄糖、尿素、磺脲、肼的電催化氧化被用來替代OER以實現(xiàn)節(jié)能產(chǎn)H₂。

其中，肼氧化反應(HzOR)因其理論電位較低和更高的安全性而受到廣泛關注(N₂H₄+4OH^?=N₂+4H₂O，?0.33 V_RHE)，因為N₂是唯一的副產(chǎn)物。然而，陽極非貴金屬催化劑有促進N-N鍵裂解的傾向，導致肼的不完全氧化和產(chǎn)生NH₃。

此外，大多數(shù)報道的催化劑只對HzOR表現(xiàn)出最佳的性能而對HER沒有活性。因此，開發(fā)高效的HzOR和析氫反應(HER)的雙功能電催化劑對于整體肼輔助水電解產(chǎn)氫的發(fā)展至關重要。

近日，清華大學王定勝、溫州大學陳偉和中國科學技術大學牛淑文等在具有Ru單原子的NiCoP納米線陣列(NWAs)陣列(Ru₁-NiCoP)上構建了原子Ni(Co)-Ru-P界面位點，以實現(xiàn)高效催化HzOR和HER。

結(jié)果表明，在1.0 M KOH+0.3 M N₂H₄電解質(zhì)中，Ru₁-NiCoP對HzOR表現(xiàn)出優(yōu)越的電催化活性，電位為?60 mV就可達到10 mA cm^-2的電流密度；對于HER，該催化劑在1.0 M KOH中達到10 mA cm^-2電流密度只需要32 mV的超低過電位，與商業(yè)Pt/C相當。

此外，利用Ru₁-NiCoP作為陽極和陰極催化劑組裝的OHzS雙電極電解槽在0.3 V的電池電壓下可以產(chǎn)生522 mA cm^-2的電流密度，比整體水分裂(OWS)系統(tǒng)具有顯著的節(jié)能產(chǎn)H₂潛力。

實驗結(jié)果和理論計算表明，在NiCoP中引入Ru原子位點優(yōu)化了H*吸附和降低了NiCoPd的空位d帶中心，導致對*N₂H₂吸附能力的增強和降低了肼脫氫的反應能壘，從而提高HzOR的活性。此外，由DHzFC驅(qū)動的OHzS電解槽的自供電的制氫系統(tǒng)具有優(yōu)異的氫氣產(chǎn)率(24.0 mol h^?1 m^?2)，能夠與文獻報道的其他自驅(qū)動制氫系統(tǒng)相媲美。

總的來說，該項工作開發(fā)了一種有效的HzOR/HER雙功能催化劑并通過實驗和理論計算揭示了其活性增強的機理，為設計和開發(fā)具有更廣泛應用的高效雙功能電催化劑提供了指導。

Cooperative Ni(Co)-Ru-P Sites Activate Dehydrogenation for Hydrazine Oxidation Assisting Self-powered H₂ Production. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202308800

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