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何春/方晶云/舒東AFM：陽離子取代誘導(dǎo)d帶中心調(diào)制，控制Co3O4催化臭氧化CH3SH

光化學(xué)煙霧和細顆粒物(PM2.5)的形成主要是由揮發(fā)性有機化合物(VOCs)引起的。特別是含硫揮發(fā)性有機化合物，通常對生物體具有高毒性，在環(huán)境中具有持久性，被大多數(shù)國家視為需要嚴格控制的目標(biāo)污染物。

非均相催化臭氧氧化技術(shù)具有處理效率高、操作溫度低、副產(chǎn)物少等優(yōu)點，是目前最具發(fā)展前景的含硫有機廢氣處理技術(shù)之一。催化臭氧氧化揮發(fā)性有機化合物會產(chǎn)生高度活性的氧自由基，減低催化氧化處理的難度。因此，為了實現(xiàn)高效的CH₃SH去除，有必要開發(fā)催化臭氧氧化的高活性催化劑。

近日，中山大學(xué)何春、方晶云和華南師范大學(xué)舒東等通過MOF熱解策略制備出Ni和Mg取代的Co₃O₄(NiCo₂O₄和MgCo₂O₄)，并研究了其在催化臭氧氧化CH₃SH過程中性能提高和下降的機理。具體而言，Ni和Mg對Co₃O₄的取代使費米能級附近的電子能帶向高能方向移動，導(dǎo)致催化劑與O₃的成鍵強度發(fā)生調(diào)制，從而調(diào)節(jié)CH₃SH氧化的整體活性。

實驗結(jié)果表明，NiCo₂O₄催化性能的提高歸因于Co²⁺/Co³⁺比值的增加，這是由于相鄰晶格O與Ni和Co陽離子的電子轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致良好的氧化還原性和氧的流動性。因此，NiCo₂O₄催化劑在50 ppm CH₃SH和40 ppm O₃條件下，室溫下運行20 h后，對CH₃SH的去除率可達到90%左右。

然而，Mg和Co陽離子之間的部分電子轉(zhuǎn)移降低了Co²⁺/Co³⁺的比例，從而降低了MgCo₂O₄對CH₃SH氧化的催化性能。同時，Mg的取代過度增強了與O₃的鍵合強度，導(dǎo)致催化劑活性急劇下降。相反，Ni取代導(dǎo)致催化劑發(fā)生晶格畸變和氧空位，使得d帶中心適度上移，優(yōu)化了吸附氧物種和Co位點的反鍵狀態(tài)，降低了O_ad*和O₂*的生成自由能，從而提高了催化劑催化臭氧氧化CH₃SH的活性和穩(wěn)定性。

總的來說，該項工作通過Ni和Mg取代Co催化劑調(diào)節(jié)催化劑的表面酸性、氧物種遷移率和Co²⁺/Co³⁺比來改善和降低催化性能，這為設(shè)計用于催化臭氧氧化有機污染物的過渡金屬氧化物催化劑提供了指導(dǎo)。

Cation Substitution Induced d-Band Center Modulation on Cobalt-Based Spinel Oxides for Catalytic Ozonation. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301677

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