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張華教授AM：工業(yè)電流密度下2H/fcc Au99Cu1高效電化學(xué)CO2還原

納米材料的結(jié)構(gòu)工程為開發(fā)高性能催化劑提供了一條很有前途的途徑，但利用非常規(guī)相對熱力學(xué)不利的納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行精細(xì)調(diào)制仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)?；诖耍?strong>香港城市大學(xué)張華教授等人報(bào)道了具有六方緊密堆積（2H-型）/面心立方（fcc）異相、高指數(shù)切面、平面缺陷（如層錯(cuò)、孿晶界和晶界）和可調(diào)Cu含量的層次化AuCu納米結(jié)構(gòu)的合成。

所制備的2H/fcc Au₉₉Cu₁層級化納米片在電催化CO₂還原制CO方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，優(yōu)于2H/fcc Au₉₁Cu₉和fcc Au₉₉Cu₁。在工業(yè)電流密度為300 mA cm^?2和500 mA cm^?2下，2H/fcc Au₉₉Cu₁的CO法拉第效率分別為96.6%和92.6%，并且具有良好的耐久性，是CO生產(chǎn)的最佳CO₂還原電催化劑之一。

作者采用原位電化學(xué)ATR-FTIR光譜研究了2H/fcc Au₉₉Cu₁和2H/fcc Au₉₁Cu₉的CO₂RR過程。在CO₂飽和的0.5 M KHCO₃水溶液中，在0至-0.90 V電位線性掃頻下收集ATR-FTIR光譜。

兩種催化劑在2342 cm^-1處的向下吸收帶和位于1400 cm^-1處的強(qiáng)烈向上吸收帶，可分別歸因于CO₂的C=O不對稱拉伸振動(dòng)和CO₃^2-的C=O反對稱拉伸振動(dòng)。重要的是，2H/fcc Au₉₉Cu₁表面上檢測到表面吸附CO的缺失信號，即線性鍵合CO（CO_L）出現(xiàn)在2083-2079 cm^-1之間，橋-鍵合CO（CO_B）位于1831-1806 cm^-1之間。

觀察結(jié)果表明，生成的CO與2H/fcc Au₉₉Cu₁表面之間存在弱的吸附/解吸相互作用，保證了其對CO生成的高選擇性。相反，吸附在2H/fcc Au₉₁Cu₉上的CO分子可以C-C偶聯(lián)生成多碳產(chǎn)物（如乙烯）或氫化成CH₄的關(guān)鍵中間體。結(jié)果進(jìn)一步證實(shí)了2H/fcc Au₉₉Cu₁和2H/fcc Au₉₁Cu₉具有明顯的CO₂RR性能。

Synthesis of 2H/fcc-Heterophase AuCu Nanostructures for Highly Efficient Electrochemical CO₂ Reduction at Industrial Current Densities. Adv. Mater., 2023, DOI:10.1002/adma.202304414.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/01/fe4680650a/

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