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張乃慶/張宇EES：多功能類SEI結(jié)構(gòu)涂層實(shí)現(xiàn)高電流/容量穩(wěn)定鋅負(fù)極

水系鋅離子電池（ZIBs）的開發(fā)和應(yīng)用仍然面臨一些障礙，如枝晶生長和活性水引發(fā)的副反應(yīng)等。近年來，Zn負(fù)極的改性取得了很大進(jìn)展。其中，無機(jī)涂層表面改性是最有前景的實(shí)用策略之一。然而，無機(jī)涂層的剛性和低離子電導(dǎo)率限制了負(fù)極的高電流和容量循環(huán)。

針對無機(jī)涂層的缺陷及ZIBs大電流、大容量循環(huán)的實(shí)際應(yīng)用要求，哈爾濱工業(yè)大學(xué)張乃慶教授、張宇等人在涂層中引入有機(jī)組分，在Zn負(fù)極上構(gòu)建了具有類SEI結(jié)構(gòu)的PVA@SR-ZnMoO₄多功能保護(hù)層（僅在結(jié)構(gòu)上類似，SR指SO₄^2-受體）。

其中，PVA@SR外層可起到膠水的作用，賦予涂層一定的柔韌性，從而提高涂層在大容量循環(huán)下的穩(wěn)定性。同時，PVA@SR可捕獲電解液中的SO₄^2-，增強(qiáng)Zn²⁺的流動性和分散性。至于內(nèi)層，ZnMoO₄可有效抑制枝晶和副反應(yīng)。重要的是，與報(bào)道的有機(jī)-無機(jī)復(fù)合材料的高離子遷移機(jī)制不同，ZnMoO₄還可在基于高鋅親和力的PVA凝膠之間建立快速的Zn²⁺遷移途徑，改善ZnMoO₄的緩慢離子傳導(dǎo)并打破單一組分的離子遷移極限，使其高達(dá)0.81。

圖1. 類SEI結(jié)構(gòu)涂層改性負(fù)極制備及表征

基于這種多功能類SEI結(jié)構(gòu)涂層的設(shè)計(jì)，改性Zn負(fù)極可在0.5 mA cm^-2、0.5 mAh cm^-2條件下的500次循環(huán)中保持99.42% 的高平均CE，而未改性Zn負(fù)極在50個循環(huán)內(nèi)的CE顯著下降。同時，在5 mA cm^-2和5mAh cm^-2的條件下，改進(jìn)后的Zn對稱電池可在相對穩(wěn)定的電壓下循環(huán)1700小時，顯示出足夠的實(shí)際應(yīng)用潛力。

此外，改性后的Zn/α-MnO₂全電池表現(xiàn)出優(yōu)異的長循環(huán)穩(wěn)定性，在1.0 A g^-1 下循環(huán)1000次后仍可保持141.7 mAh g^-1的剩余容量且不發(fā)生容量衰減，而基于未改性Zn負(fù)極的電池容量保持率僅為59.1%?？傊@項(xiàng)工作為高電流和容量循環(huán)的穩(wěn)定Zn負(fù)極提供了合理的解決方案，為負(fù)極表面改性和有機(jī)-無機(jī)復(fù)合材料設(shè)計(jì)提供了新思路。

圖2. Zn/α-MnO₂全電池的電化學(xué)性能

Multifunctional SEI-like structure coating stabilizing Zn anode at large current and capacity, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE02931F

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