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?四單位聯(lián)合Angew.：半波電位僅為0.92 VRHE! 富環(huán)氧鐵單原子位點(diǎn)促進(jìn)電催化ORR

設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)高效經(jīng)濟(jì)的氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑對(duì)于質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)和金屬-空氣電池的發(fā)展至關(guān)重要。單原子催化劑(SACs)具有最大的金屬原子利用率和明確的活性中心而被認(rèn)為是一種高效的ORR催化劑，特別是以FeN_x物種為活性中心的原子分散的Fe-N-C催化劑。

FeN_x對(duì)ORR的內(nèi)在催化活性與活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)高度相關(guān)，這可以通過(guò)原子水平的調(diào)控來(lái)實(shí)現(xiàn)。有文獻(xiàn)報(bào)道，在SACs中引入雜原子如S、P、Cl等能夠有效提升催化劑的活性。然而，對(duì)這些雜原子在SACs中的作用仍缺乏深入的研究，因此迫切需要在原子水平上研究其催化機(jī)理以為高效催化劑的設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)。

基于此，悉尼科技大學(xué)劉浩、上海大學(xué)吳明紅、多倫多大學(xué)張晉強(qiáng)和江蘇師范大學(xué)聶新明等通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算對(duì)含硫和氧官能團(tuán)(N-S和C-O-C)的單原子FeN₄催化劑(Fe₁/NSOC)進(jìn)行了全面的研究。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，S物種的存在導(dǎo)致在中心金屬單原子附近形成氧官能團(tuán)(環(huán)氧基)，調(diào)節(jié)了Fe原子的電子結(jié)構(gòu)；此外，在ORR過(guò)程中，C-O-C鍵的可逆裂解可以作為OH*中間體的錨定位點(diǎn)，有效地降低了反應(yīng)能壘，進(jìn)一步促進(jìn)了ORR反應(yīng)。

因此，所制備的Fe₁/NSOC催化劑表現(xiàn)出優(yōu)越的ORR活性，其起始電位和半波電位分別為1.08和0.92 V_RHE，高于Fe₁/NC(1.06和0.89 V_RHE)、NSC(1.02和0.86 V_RHE)和商業(yè)Pt/C(1.02和0.88 V_RHE)。此外，該催化劑在恒定電壓下連續(xù)30000秒后保持了初始電流的97.5 %，并且反應(yīng)后其結(jié)構(gòu)沒(méi)有發(fā)生明顯變化，證明了Fe₁/NSOC在ORR過(guò)程中的顯著穩(wěn)定性。

總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作在原子水平上闡述了錨定位點(diǎn)上物種的功能作用，這為設(shè)計(jì)具功能作用的單原子催化劑以提高能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)系統(tǒng)的催化性能提供了理論指導(dǎo)。

Epoxy-rich Fe Single Atom Sites Boost Oxygen Reduction Electrocatalysis. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202308349

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