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單原子催化劑（SAC）由于其在原子級反應(yīng)機(jī)制和結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系中的出色適用性，為提高鋰硫（Li-S）電池硫電極的利用效率開辟了新的可能性。

在此，加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士、華南師范大學(xué)王新研究員及河北工業(yè)大學(xué)張永光教授等人報(bào)道了將均勻分散在有序N摻雜碳納米管陣列（ZnN₄-NC）上的具有短原子間距（< 1nm）的高負(fù)載Zn SAs作為硫主體，通過協(xié)同增強(qiáng)效應(yīng)加速整個(gè)多硫化鋰（LiPSs）轉(zhuǎn)化過程的氧化還原動力學(xué)。

研究表明，由碳納米管陣列組成的立方體不僅可有效承載硫并緩解循環(huán)過程中硫的體積膨脹，還可為Li-S電池在高硫負(fù)載條件下的快速傳質(zhì)提供豐富的通道。此外，大量Zn SAs均勻分散在碳納米管基底中，相鄰單個(gè)原子之間的距離為0.4~0.8 nm。高負(fù)載Zn SAs提供了足夠的活性位點(diǎn)（金屬負(fù)載≈8.3 wt%），可促進(jìn)多硫化物在高硫負(fù)載下的轉(zhuǎn)化。

圖1. S@ZnN₄-NC的合成過程及表征

因此，S@ZnN₄-NC正極在0.2 C時(shí)具有1225.3 mAh g^-1的高初始容量和99% 的高硫利用率，明顯優(yōu)于S@NC和S@ZIF-7正極（初始容量分別僅為1051.2和964.1 mAh g^-1）。同時(shí)，S@ZnN4-NC正極在1 C下循環(huán)500次后仍保持778.4 mAh g^-1的高比容量，具有最佳的循環(huán)穩(wěn)定性。即使在7.2 mg cm^-2的高硫負(fù)載（E/S = 3.7 mL g^-1）下，該硫電極在100次循環(huán)后仍可提供5.6 mAh cm^-2的高面積容量。

此外，作者還組裝了硫負(fù)載量為2.3 mg cm^-2的Li-S軟包電池，該電池在0.1 C下循環(huán)100次后表現(xiàn)出953.4 mAh g^-1的高比容量。經(jīng)計(jì)算，該電池循環(huán)100次后對應(yīng)的體積容量為92 Wh L^-1，能量密度為31 Wh kg^-1，具有良好的應(yīng)用前景。總之，這項(xiàng)研究首次將高負(fù)載SAC中的位點(diǎn)間距效應(yīng)應(yīng)用于Li-S電池，為Li-S電池催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的方向。

圖2. S@ZnN₄-NC的電化學(xué)性能

Single Zinc Atom Aggregates: Synergetic Interaction to Boost Fast Polysulfide Conversion in Lithium-sulfur Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208470

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