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?朱明山/焦文濤Nature子刊：富氮C3N5中偶極場誘導自發(fā)極化，顯著增強人工光合作用生產H2O2

過氧化氫(H₂O₂)是最重要的綠色化學品之一，廣泛應用于工業(yè)和環(huán)境消毒。為了克服目前工業(yè)合成方法(即蒽醌氧化法)的高能耗，利用人工光合作用通過氧氣和水在半導體光催化劑表面合成H₂O₂由于具有環(huán)境友善、低能耗和安全的特點已被廣泛研究。

在光催化H₂O₂生產過程中，2e^?氧還原反應(ORR)或水氧化反應(WOR)的速率控制步驟取決于光生電荷分離效率。然而，隨機電荷流引起的快速電荷復合行為(體復合(BR)和表面復合(SR))總是會降低H₂O₂光合作用的效率。與需要幾十納秒的SR相比，快速BR通常發(fā)生在皮秒內，所以降低BR對提高光生載流子的分離效率至關重要。

基于此，暨南大學朱明山和中國科學院生態(tài)環(huán)境研究中心焦文濤等構建了一種新的偶極場驅動的自發(fā)極化過程，即在富氮三唑基氮化碳(C₃N₅)中利用光生電荷動力學產生H₂O₂。為了研究偶極場效應在光催化制備H₂O₂中的作用，研究人員研究了超聲波作用下C₃N₅和C₃N₄的H₂O₂光合作用效率。

結果表明，與傳統(tǒng)的氮化碳(C₃N₄)相比，C₃N₅在模擬太陽光和超聲作用下的H₂O₂產率為3809.5 μmol g^-1 h^-1，選擇性高達92%，超過了大多數基于氮化碳或壓電光催化過程的光合作用過程。

基于實驗結果和理論計算，研究人員提出了偶極場誘導自發(fā)極化促進光催化產生H₂O₂的機理：首先，由于三氮唑在C₃N₅中的不對稱單元，在C₃N₅平面上形成了一個自發(fā)的偶極場，在Vis/Us條件下這個偶極場迫使光生電子和空穴進行定向遷移；其次，三唑基團中的N原子作為理想的活性位點，在外力作用下，溶液中的氧很容易吸附在三唑單元的N₄原子表面上，形成Pauling型(端對端)結合；最后，吸附的O₂通過間接的2e^?轉移途徑逐步還原，中間體*O₂^?和*OOH在三唑N₄位點的表面上形成H₂O₂，而光生空穴被乙醇淬滅，以提供足夠的電子來平衡整個反應。

總的來說，這種利用偶極場控制光生載流體遷移和運輸的創(chuàng)新概念為通過結構工程提高光合作用效率提供了一種新策略。

Dipole Field in Nitrogen-enriched Carbon Nitride with External Forces to Boost the Artificial Photosynthesis of Hydrogen Peroxide. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41522-0

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/01/76f19f592c/

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