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黃建林團(tuán)隊Appl. Catal. B：生長在碳化木材上的Mo摻雜Ni3S4納米片實現(xiàn)高效全水解

電催化水分解制氫(H₂)被認(rèn)為是一種極具吸引力和前景的技術(shù)，因為它可以由可再生電力(如太陽能，風(fēng)能等)驅(qū)動。電解水過程由陽極的析氧反應(yīng)(OER)和陰極的析氫反應(yīng)(HER)組成。基于貴金屬(如Pt和Ru/IrO₂)的電催化劑通常對HER和OER表現(xiàn)出較好的性能。然而，其稀缺性、價格昂貴和穩(wěn)定性不佳嚴(yán)重阻礙了其大規(guī)模的商業(yè)應(yīng)用。因此，合理設(shè)計和制備一種低成本、高效、長期穩(wěn)定的電解水雙功能催化劑仍然是非常迫切的，也同樣具有挑戰(zhàn)性。

基于此，華南理工大學(xué)黃建林等人報道了一種新型電催化劑，將Mo摻雜到在碳化木材上生長的Ni₃S₄晶格中(記為Mo-Ni₃S₄/CW)。測試結(jié)果表明，該催化劑具有優(yōu)異的HER和OER性能。

本文首先在1.0 M KOH電解質(zhì)中，利用典型的三電極體系測試了合成催化劑的HER活性。線性掃描伏安(LSV)曲線表明，Mo-Ni₃S₄/CW-0.4的HER活性最好，只需要17和270 mV的過電位(η)就可以達(dá)到10和100 mA cm^-2的電流密度，優(yōu)于商業(yè)Pt/C(η₁₀=96 mV，η₁₀₀=284 mV)。

這種性能也遠(yuǎn)優(yōu)于Ni₃S₄/CW(η₁₀=280 mV)、Mo-Ni₃S₄/CW-0.2(η₁₀=73 mV，η₁₀₀=325 mV)、Mo-Ni₃S₄/CW-0.6(η₁₀=33 mV，η₁₀₀=309 mV)以及最近報道的一些代表性電催化劑。令人興奮的是，Mo-Ni₃S₄/CW-0.4在較高的電流密度下依舊表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

當(dāng)電流密度為400 mA cm^-2時，其過電位僅為~350 mV。這些結(jié)果有力地證明了，Mo的引入在增強(qiáng)催化劑的HER活性中起著重要作用。之后，本文繼續(xù)測試了合成催化劑的OER電催化活性。

正如所期待的那樣，Mo-Ni₃S₄/CW-0.4具有優(yōu)異的OER性能，其在10和100 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為240和337 mV，這遠(yuǎn)優(yōu)于Ni₃S₄/CW(η₁₀=343mV，η₁₀₀=510mV)，Mo-Ni₃S₄/CW-0.2(η₁₀=288 mV，η₁₀₀=415 mV)，Mo-Ni₃S₄/CW-0.6(η₁₀=274mV，η₁₀₀=405mV)以及RuO₂(η₁₀=298mV，η₁₀₀=507mV)。這些結(jié)果表明，Mo-Ni₃S₄/CW-0.4在具有優(yōu)異的HER性能的同時還具有優(yōu)異的OER性能。

基于Mo-Ni₃S₄/CW-0.4優(yōu)異的HER和OER性能，本文進(jìn)一步測試了Mo-Ni₃S₄/CW-0.4的全水解性能。令人滿意的是，Mo-Ni₃S₄/CW-0.4||Mo-Ni₃S₄/CW-0.4只需要1.46 V的小電壓就可以達(dá)到10 mA cm^-2，低于Mo-Ni₃S₄/CP||Mo-Ni₃S₄/C(1.69 V)、Pt-C/CP||RuO₂/CP(1.56 V)和大多數(shù)報道的雙功能電催化劑。以上結(jié)果充分顯現(xiàn)了Mo-Ni₃S₄/CW-0.4的商用潛力。

本文的表征、測試以及理論計算結(jié)果表明，Mo-Ni₃S₄/CW-0.4優(yōu)異的電催化活性主要?dú)w因于其獨(dú)特的組織結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)以及Mo摻雜的協(xié)同作用：1)獨(dú)特的三維低扭曲分層多孔結(jié)構(gòu)有利于電解質(zhì)的滲透，并且能暴露更多的活性位點(diǎn)，釋放產(chǎn)生的氣體。

此外，Mo-Ni₃S₄/CW-0.4的高電導(dǎo)率和低H吸附能壘促進(jìn)了HER過程；2)Mo摻雜到Ni₃S₄中后引起的晶格膨脹可以調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，有利于含H/O物質(zhì)的吸附。

除此之外，在Mo-Ni₃S₄/CW-0.4上形成的Ni-OOH同樣有利于提高催化劑的OER活性；3)Mo-Ni₃S₄與CW之間的強(qiáng)協(xié)同作用能導(dǎo)致快速的電荷收集、較短的質(zhì)量轉(zhuǎn)移距離和良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

總而言之，Mo-Ni₃S₄/CW-0.4的這些特性賦予了它在堿性介質(zhì)中優(yōu)異的全水解性能，使其在實際商業(yè)應(yīng)用中極具吸引力。本研究不僅為低成本高效制氫開辟了一條新途徑，還展示了一種極具發(fā)展前景的電極材料。

Mo-doped Ni₃S₄ Nanosheets Grown on Carbonized Wood as Highly Efficient and Durable Electrocatalysts for Water Splitting, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.123123.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123123.

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