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ACS Energy Letters：控制CO在串聯(lián)電極上擴(kuò)散，促進(jìn)尿素電合成中間體NH2形成

用于尿素電合成的含氮反應(yīng)物包括NH₃、N₂、氮氧化物(NO_x)和硝酸鹽/亞硝酸鹽(NO₃^?/NO₂^?)。其中，NH₃主要由工業(yè)Haber–Bosch工藝生產(chǎn)，該工藝需要高能量投入，每生產(chǎn)一噸NH₃排放1.9噸CO₂；由于N≡N的鍵能較高(941 kJ mol^-1)，N₂的活化仍然具有挑戰(zhàn)性，限制了其進(jìn)一步的還原；NO_x的生物毒性阻礙了其在尿素電合成中的直接應(yīng)用。

相比之下，NO₃^?/NO₂^?被廣泛用作氮源，與CO₂還原耦合以有效地電合成尿素。然而，通過(guò)與CO₂偶聯(lián)，NO₃^?合成尿素的路線涉及復(fù)雜的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移步驟，導(dǎo)致尿素電合成的選擇性較低，并且C?N偶聯(lián)的高能壘限制了尿素的電合成效率。因此，設(shè)計(jì)高活性的催化劑是加速尿素電合成中C?N偶聯(lián)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的關(guān)鍵。

近日，合肥工業(yè)大學(xué)吳玉程、張劍芳和辛辛那提大學(xué)吳景杰等設(shè)計(jì)了一種Cu/ZnO疊層氣體擴(kuò)散電極(GDE)，其能夠選擇性電催化選擇性共還原CO₂和NO₃^?合成尿素。具體而言，在尿素合成過(guò)程中，CO₂還原產(chǎn)生的*CO和NO₃^?還原產(chǎn)生的*NH₂等反應(yīng)中間體的分布對(duì)級(jí)聯(lián)C?N偶聯(lián)反應(yīng)速率起著至關(guān)重要的作用。

因此，選擇用于NO₃^?還原成NH₃的Cu催化劑和用于CO₂還原成CO的ZnO催化劑來(lái)構(gòu)建具有Cu和ZnO疊層的串聯(lián)GDE。在流動(dòng)池中，ZnO在入口處產(chǎn)生的CO流向Cu下游，促進(jìn)了NO₃^?加氫脫氧生成*N中間體，隨后生成*NH₂中間體。

以前的工作表明，尿素是由*CO和*NH₂中間體的C?N偶聯(lián)產(chǎn)生，尿素的生成速率由RDS動(dòng)力學(xué)決定: r_urea=k[*CO][*NH₂]²。由于θ_*CO和θ_*NH2的反應(yīng)級(jí)數(shù)均為正，因此提高催化劑表面的θ_*CO和θ_*NH2可以提高C?N偶聯(lián)反應(yīng)速率。在堆疊的GDE中，上游的ZnO在入口處提供高的局部CO濃度，集中的CO轉(zhuǎn)化為高θ*CO，而較高的θ_*CO有利于在Cu位點(diǎn)將NO₃^?還原為*NH₂，從而導(dǎo)致較高的θ_*NH2，這反過(guò)來(lái)又促進(jìn)了向尿素生產(chǎn)的C?N偶聯(lián)反應(yīng)。

此外，與傳統(tǒng)的純Cu氣體擴(kuò)散電極相比，堆疊的氣體擴(kuò)散電極由于延長(zhǎng)了停留時(shí)間而提高了CO和NH₂的轉(zhuǎn)化率。因此，在室溫條件和?0.3 V電壓下，具有最佳ZnO/Cu面積比(Cu_1.0/Zn_0.5)的疊層GDE上CO₂和NO₃^?共還原為尿素的法拉第效率高達(dá)37.4%，產(chǎn)率高達(dá)3.2 μmol h^-1 cm^-2。

Spatial Management of CO Diffusion on Tandem Electrode Promotes NH₂ Intermediate Formation for Efficient Urea Electrosynthesis. ACS Energy Letters, 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00824

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