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?ACS Energy Letters：{101} CoMn2O4尖晶石面增強(qiáng)氧還原性能

氫燃料電池作為一種可再生能源裝置，為解決全球能源需求和化石燃料造成的環(huán)境污染而受到關(guān)注。然而，陰極氧還原反應(yīng)(ORR)的緩慢動力學(xué)以及貴金屬基電催化劑的高成本和稀缺性阻礙了其廣泛的工業(yè)應(yīng)用。

非貴金屬堿性O(shè)RR電催化劑，特別是尖晶石氧化物，可以作為一種低成本且具有良好催化性能的替代催化劑。

其中，Co_xMn_3-xO₄的尖晶石相(0<x<2)具有幾個顯著優(yōu)勢，包括表面催化位點(diǎn)數(shù)量更多，與O₂的結(jié)合能力更強(qiáng)，Mn³⁺和Mn⁴⁺混合時Mn離子的平均氧化態(tài)更高。最近的研究強(qiáng)調(diào)了表面結(jié)構(gòu)在決定催化性能方面的重要性，強(qiáng)調(diào)了具有可控晶面的尖晶石氧化物的必要性。

基于此，康奈爾大學(xué)David A. Muller、Héctor D. Abru?a和紐約州立大學(xué)賓漢姆頓分校Fang Jiye(共同通訊)等人提出了一種簡便的膠體合成方法，以制備具有{101}面的均勻尺寸(9 nm)的CoMn₂O₄尖晶石納米八面體。電化學(xué)測試結(jié)果表明，本文制備的催化劑具有優(yōu)異的ORR性能。

為了展示一個概念驗(yàn)證應(yīng)用，本文比較評估了CoMn₂O₄納米八面體和納米球的ORR活性，這些納米球被負(fù)載在碳上，并在300 ℃的空氣中退火12小時。測試后發(fā)現(xiàn)，基準(zhǔn)Pt/C的ORR極化曲線表明其具有0.890 V_RHE的半波電位(E_1/2)，這被認(rèn)為是在5 mV s^-1的掃描速率和1600 rpm的轉(zhuǎn)速下，O₂飽和的1 M KOH中的基準(zhǔn)活性值。

值得注意的是，在實(shí)際的膜電極組件(MEA)測試中，1 M KOH比0.1 M KOH更接近實(shí)際的OH^–濃度。CoMn₂O₄催化劑和基準(zhǔn)Pt/C的ORR極化曲線顯示出相似的擴(kuò)散限制電流密度，約為-3.7 mA cm^-2。

根據(jù)Levich方程，這表明4e^–過程在O₂還原為H₂O中起主導(dǎo)作用，而不是形成過氧化物的2e^–過程。此外，CoMn₂O₄納米八面體表現(xiàn)出更正的半波電位(0.875 V_RHE)，比CoMn₂O₄納米球(0.85 V_RHE)高25 mV，這表明CoMn₂O₄納米八面體比納米球具有更好的堿性O(shè)RR催化活性。

本文的XPS分析了加速穩(wěn)定性測試(ADTs)后Mn和Co的化學(xué)價態(tài)。結(jié)果表明，Mn²⁺/Mn³⁺/Mn⁴⁺=23：62：15，Co²⁺/Co³⁺=70：30。Mn元素中Mn³⁺的比例(M³⁺/(Mn²⁺+Mn³⁺+Mn⁴⁺))從78%(ADTs前)下降到62%(ADTs后)。

同時，在ADTs之前(Co²⁺/Co³⁺=71：29)和之后(Co²⁺/Co³⁺=70：30)，Co²⁺與Co³⁺的比值保持相對不變。這一發(fā)現(xiàn)與之前的一項(xiàng)研究結(jié)果一致，即Mn基尖晶石氧化物表面的Mn的價態(tài)與ORR活性之間有很強(qiáng)的相關(guān)性。這也表明Mn離子為O₂活化的關(guān)鍵活性位點(diǎn)，而Co是界面水活化的助催化位點(diǎn)。

綜上所述，這些結(jié)果證明了通過上述方法合成的八面體納米晶體具有良好的催化穩(wěn)定性。這項(xiàng)研究也為晶面工程催化劑在ORR中的應(yīng)用鋪平了道路，為該領(lǐng)域的進(jìn)展開辟了新的途徑。

Enhanced Oxygen Reduction Performance on {101} CoMn₂O₄?Spinel Facets,?ACS Energy Letters,?2023, DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01376.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c01376.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/09/30/f3f59235f2/

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