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?大連化物所ACS Catalysis：乙烷脫氫反應(yīng)中引入CO2，有效穩(wěn)定MgAl2O4上原子分散鐵物種

乙烷脫氫為頁(yè)巖氣的有效利用和乙烯的生產(chǎn)提供了有效的途徑。價(jià)格低廉、儲(chǔ)量豐富的鐵基材料被廣泛用作單金屬或雙金屬脫氫催化劑。根據(jù)前人報(bào)道，在乙烷脫氫反應(yīng)中，鐵基催化劑上會(huì)形成Fe₃C物種，在反應(yīng)和再生過(guò)程中難以避免鐵物種的燒結(jié)。

在催化劑中引入硫酸鹽物種還可以通過(guò)形成Fe-O-S鍵抑制Fe₃C物種的生成，但硫酸鹽物種的流失會(huì)導(dǎo)致Fe物種的相變，從而導(dǎo)致催化劑失活。盡管人們已經(jīng)為開(kāi)發(fā)新型鐵基脫氫催化劑作出了很大的努力，但是在乙烷脫氫過(guò)程中設(shè)計(jì)具有穩(wěn)定(幾乎不可還原的鐵物種)和抗燒結(jié)活性位點(diǎn)的鐵基催化劑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化物所李秀杰和李俊杰等采用簡(jiǎn)單浸漬法制備了含原子分散Fe³⁺物種的片狀MgAl₂O₄尖晶石(Fe/3Mg7Al)；在高溫(650 °C)下，這些單分散Fe³⁺物種很容易遷移和團(tuán)聚，引入溫室氣體CO₂可以抑制Fe³⁺物種的遷移和還原。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CO₂和H₂之間的逆水煤氣變換(RWGS)反應(yīng)可以導(dǎo)致乙烯的生成，因?yàn)榉磻?yīng)的平衡向有利于乙烯生成的方向移動(dòng)；同時(shí)，由于片狀MgAl₂O₄尖晶石的供氧特性和CO₂的弱氧化作用，原子分散的鐵種在6次反應(yīng)再生循環(huán)后仍然得以保留，并且催化劑經(jīng)過(guò)再生后催化活性可以完全恢復(fù)。

HRTEM、原位HAADF-STEM和⁵⁷Fe穆斯堡爾譜顯示，在乙烷脫氫反應(yīng)中，這些孤立的Fe³⁺物種經(jīng)歷了完全的還原、燒結(jié)和從載體上脫落；并且，由于鐵物種的不可逆燒結(jié)和脫附，經(jīng)氧氣氧化處理后催化劑的催化性能不能完全恢復(fù)，而CO₂的引入有效地穩(wěn)定了原子分散的Fe物種，反應(yīng)過(guò)程中只有部分孤立的Fe³⁺物種被還原成孤立的Fe²⁺物種。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作為乙烷脫氫反應(yīng)中單分散鐵物種的演化提供了理論依據(jù)，同時(shí)證明了尖晶石負(fù)載鐵催化劑可以作為CO₂介導(dǎo)的低碳烷烴氧化脫氫的良好候選催化劑。

Effect of CO₂ Co-Feeding on the Stabilization of Atomically Dispersed Iron Species over MgAl₂O₄ During Ethane Dehydrogenation Reactions. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c02029

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