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鐘俊/馬丁/林海平Angew.:Ni9.5Co0.5-S-FeOx實(shí)現(xiàn)高電流密度下水分解

鐘俊/馬丁/林海平Angew.:Ni9.5Co0.5-S-FeOx實(shí)現(xiàn)高電流密度下水分解

電化學(xué)水分解是生產(chǎn)可持續(xù)清潔氫氣的關(guān)鍵工藝,通常高價(jià)態(tài)有利于析氧反應(yīng)(OER),由于效率和穩(wěn)定性問題,低價(jià)態(tài)有利于析氫反應(yīng)(HER)。

基于此,蘇州大學(xué)鐘俊教授、北京大學(xué)馬丁教授、陜西師范大學(xué)林海平教授等人報(bào)道了Ni9.5Co0.5-S-FeOx雜化物中Co3+的高價(jià)態(tài)作為高效穩(wěn)定HER的活性中心,而化學(xué)態(tài)較低的結(jié)構(gòu)類似物表現(xiàn)出更差的性能。

Ni9.5Co0.5-S-FeOx催化劑在工業(yè)工作溫度60 ℃時(shí),以1000 mA cm-2的超低過電位175mV驅(qū)動(dòng)堿性HER,在300 h以上具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。此外,該材料可以作為OER和HER的良好雙功能催化劑,低電池電壓為1.730 V,在300 h內(nèi)整體水分解達(dá)到1000 mA cm-2

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通過DFT計(jì)算,作者研究了Co3+在Ni9.5Co0.5-S-FeOx中對(duì)高效HER的影響。Ni9.5Co0.5-S-FeOx催化劑采用從Co2O3本征結(jié)構(gòu)中切割的基序摻雜Ni3S2表面進(jìn)行建模。

Co2O3基序下Ni原子的投影態(tài)密度(PDOS)在-1.0 eV左右左移,表明引入Co2O3后鍵合強(qiáng)度增加。

作者還計(jì)算了外部電子注入后的電荷積累。注入的電子主要集中在Co2O3中體系能最低的Co0*-位點(diǎn),證實(shí)了高價(jià)態(tài)捕獲自由電子的能力。

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此外,作者還計(jì)算純Ni3S2表面上的ΔGH為0.44 eV。較大的正值表明H原子難以吸附在表面,導(dǎo)致其在HER中的活性有限。

通過將Co2O3耦合到Ni3S2上,Ni3S2和Co2O3的界面位置呈現(xiàn)負(fù)的接近于零的ΔGH值,表明H在界面處吸附良好,而接近于零的值進(jìn)一步表明被吸附的H原子在獲得電子后也很容易離開。

通過在Co3+位點(diǎn)積累更多的電子來減少吸附的H+,可以顯著加速HER反應(yīng),并且產(chǎn)生的H很容易在界面處以較低的H吸附/解吸能離開。結(jié)果表明,Co3+的高價(jià)態(tài)對(duì)高HER活性起著關(guān)鍵作用。

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High Valence State Sites as Favorable Reductive Centers for High-Current-Density Water Splitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202308670.

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