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潘洪革/劉永鋒/方方Adv. Sci.：三組分全無機(jī)物固態(tài)電解質(zhì)助力高穩(wěn)定固態(tài)鋰電

石榴石型氧化物L(fēng)i_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂（LLZTO）具有卓越的離子傳導(dǎo)性和對鋰金屬的良好穩(wěn)定性，但需要高溫?zé)Y(jié)（≈1200℃），從而導(dǎo)致制備成本高、機(jī)械加工性差和界面阻力大。

圖1 材料制備及表征

浙江大學(xué)潘洪革、劉永鋒、復(fù)旦大學(xué)方方等報(bào)告了一種由LLZTO-4LiBH₄/xLi₃BN₂H₈組成的新型高性能三組分復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSE），它是通過球磨LLZTO-4LiBH₄混合物，然后采用Li₃BN₂H₈手工研磨制備的。由于Li₃BN₂H₈在室溫下具有較高的本征Li⁺離子電導(dǎo)率，且易于機(jī)械變形，因此在進(jìn)一步提高室溫離子電導(dǎo)率方面發(fā)揮了關(guān)鍵作用。

因此，通過冷壓和120℃熱處理（HT）制備的LLZTO-4LiBH₄/Li₃BN₂H₈ CSE顆粒在30℃時(shí)具有高達(dá)1.73×10^-3 S cm^-1的Li⁺離子電導(dǎo)率。這比在相同條件下制備的原始LLZTO電解質(zhì)顆粒高出近六個(gè)數(shù)量級(jí)。計(jì)算出的鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)為0.9999，顯著優(yōu)于無機(jī)聚合物CSEs。

圖2 離子導(dǎo)電性能

此外，新的CSE具有一個(gè)寬的電化學(xué)窗口，最高可達(dá)6V（對Li⁺/Li）。受益于上述優(yōu)勢，三組分CSE使鋰-鋰對稱電池在0.15 mA cm^-2和30℃下穩(wěn)定地循環(huán)1600小時(shí)，過電位相當(dāng)?shù)蜑?0 mV。當(dāng)用于Li|TiS₂全電池時(shí)，實(shí)現(xiàn)了201 mAh g^-1的高可逆容量，并在80次循環(huán)后保持98.5%，顯示了卓越的實(shí)際應(yīng)用潛力。

圖3 全電池性能

Synergized Tricomponent All-Inorganics Solid Electrolyte for Highly Stable Solid-State Li-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI：10.1002/advs.202207627

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