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鋰枝晶的生長阻礙了鋰金屬電池的商業(yè)應(yīng)用。電解液在影響電極/電解液界面化學(xué)方面起著關(guān)鍵作用。傳統(tǒng)的電解液采用強(qiáng)溶解性溶劑來溶解鋰鹽，形成富含有機(jī)物的固體電解質(zhì)界面（SEI）。富含有機(jī)物的SEI的Li⁺導(dǎo)電性和機(jī)械強(qiáng)度都很差，所以衍生的SEI不能有效地抑制鋰枝晶的生長。弱溶解性電解液（WSE）系統(tǒng)可以實現(xiàn)富無機(jī)的SEI，顯示出與鋰金屬更好的兼容性。然而，WSE的設(shè)計規(guī)則并不明確。

圖1. 強(qiáng)溶解性電解液和弱溶解性電解液的示意圖

華中科技大學(xué)黃云輝、袁利霞等設(shè)計了四種”4S”（單鹽和單溶劑）WSE來研究界面化學(xué)。具體而言，作者采用四種不同的醚，DME、2-MeTHF、THP和1,4-DX，來構(gòu)建”4S”WSE，并系統(tǒng)地分析了溶劑化結(jié)構(gòu)以及它們與SEI結(jié)構(gòu)的關(guān)系。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，DME（典型的線性醚）在四種醚中具有最強(qiáng)的溶解能力，不適合作為WSE的溶劑；2-MeTHF、THP和1,4-DX（環(huán)狀醚）可以作為弱溶解的溶劑。

其中，THP在鋰金屬電池體系中的表現(xiàn)最好。THP具有環(huán)狀對稱結(jié)構(gòu)，降低了C-O-C鍵中O原子的電子密度，導(dǎo)致分子的溶解能力降低。因此，陰離子可以更多地參與溶劑化殼，在鋰金屬上產(chǎn)生富LiF的SEI。

圖2. 不同溶劑對鋰沉積的影響

因此，使用基于THP的電解液的Li/Cu半電池顯示出很高的庫侖效率（99.2%）和超過720次循環(huán)的卓越循環(huán)穩(wěn)定性。即使在苛刻的測試條件下（10 mg cm^-2的磷酸鐵鋰（LFP）和20 μm的鋰箔），LFP/鋰軟包電池在140次循環(huán)后也表現(xiàn)出85%的高容量保持率。

此外，為深入了解SEI結(jié)構(gòu)，ReaxFF MD被用來分析鋰金屬負(fù)極和電解液之間的SEI形成。通過使用優(yōu)化的Connolly探針方法，顯示了SEI的關(guān)鍵特征（厚度、孔隙率、孔隙體積）。這項研究為彌合分子熱力學(xué)和界面化學(xué)的差距提供了一條弱溶解性電解液的設(shè)計路線。

圖3. 鋰銅電池和軟包電池性能

Eco-Friendly Tetrahydropyran Enables Weakly Solvating “4S” Electrolytes for Lithium-Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301477

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黃云輝/袁利霞AEM：弱溶解性電解液使穩(wěn)定的鋰金屬電池成為可能

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