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蘇大/柏林工大NML：重構(gòu)的NiOOH/La(OH)3上吸附固定硫酸根離子，有效提高OER活性

電催化水分解提供了一個(gè)可持續(xù)的途徑來(lái)生產(chǎn)高純度的氫氣。然而，陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)的緩慢動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重降低了水電解的效率。為了解決這個(gè)問(wèn)題，貴金屬氧化物如IrO₂和RuO₂通常被用作OER催化劑來(lái)降低反應(yīng)的能壘，但它們高昂的成本和稀缺的儲(chǔ)量限制了其大規(guī)模應(yīng)用。

因此，人們最近將注意力集中在低成本的過(guò)渡金屬(TM)基化合物(例如合金，金屬間化合物，(氫)氧化物，硫化物，磷化物和硼化物)上，并致力于將其發(fā)展成高性能的OE電催化劑。盡管近年來(lái)取得了很大的進(jìn)展，但探索高活性和穩(wěn)定的新型催化體系以及理解其微觀結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系仍然是一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，蘇州大學(xué)陳子亮、康振輝和柏林工業(yè)大學(xué)Prashanth W. Menezes等報(bào)道了一種La₂O₂S衍生的鎳-硫氧化鑭(NLOS)催化劑。所制備的催化劑具有以下優(yōu)點(diǎn)：1.主體結(jié)構(gòu)中存在氧空位，有利于堿性水分解過(guò)程中氧化反應(yīng)的進(jìn)行；2.主體結(jié)構(gòu)中的硫負(fù)離子容易從結(jié)構(gòu)中析出，形成多孔結(jié)構(gòu)；3.f-嵌段稀土金屬(以硫氧化鑭為代表)在催化水氧化反應(yīng)中發(fā)揮關(guān)鍵作用。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，最優(yōu)的鎳摻雜La₂O₂S(NLOS-1)在1 M KOH中表現(xiàn)出優(yōu)異的水氧化活性，在約260mV的超低過(guò)電位下提供50 mA cm^?2，并且在100 mA cm^?2的高電流密度下連續(xù)運(yùn)行3天而沒(méi)有發(fā)生明顯的活性衰減。

此外，多種表征和理論計(jì)算結(jié)果表明，鎳的引入不僅有效地減小了催化劑的粒徑，而且引入了更多的氧空位，從而導(dǎo)致更多的表面金屬位點(diǎn)暴露，加速了界面電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。得益于這些優(yōu)點(diǎn)以及NLOS中所有組分的協(xié)同作用，其表面被深度重構(gòu)為多孔NiOOH/La(OH)₃異質(zhì)結(jié)構(gòu)，同時(shí)伴隨著硫物種的脫離，其中高度分散的超小NiOOH納米疇被大量非活性La(OH)₃以偽周期排列分隔開(kāi)，這保證了催化劑表面活性位點(diǎn)的充分暴露和可及性，并促進(jìn)了OER過(guò)程中有效的物質(zhì)傳遞。

更重要的是，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)能夠有效地吸附和穩(wěn)定催化劑表面的硫酸根離子，不僅顯著地調(diào)變了催化劑的電子結(jié)構(gòu)，提高了催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)中間體的吸附自由能，而且有效地保持了催化劑的長(zhǎng)期高活性。

Immobilization of Oxyanions on the Reconstructed Heterostructure Evolved from a Bimetallic Oxysulfide for the Promotion of Oxygen Evolution Reaction. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01164-9

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/09/30/87448ba344/

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