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Chem. Eng. J.：鈷納米顆粒與氮摻雜碳納米管，實現(xiàn)高效氧還原和甲醇氧化！

燃料電池具有將化學能轉(zhuǎn)化為電能的能力，是最重要的替代能源轉(zhuǎn)換裝置之一。其中，催化劑的效率在任何燃料電池，包括直接甲醇燃料電池(DMFCs)的整體性能中起著重要的作用。催化劑的設(shè)計、合成和探索是促進高效、經(jīng)濟的DMFC實現(xiàn)的關(guān)鍵因素。

因此，研究人員的努力主要集中在合成一種成本效益高，耐用的電催化劑。具體而言，主要目標可概括為(1)促進氧還原反應(ORR)的非貴金屬陰極催化劑和(2)一種高效的Pt基催化劑，具有改進的甲醇電氧化(MEO)動力學、一定的穩(wěn)定性和緩解碳物質(zhì)中毒的能力。因此，需要一種雙功能催化劑同時具有優(yōu)異的ORR和MOR性能。

基于此，濟州國立大學Sang-Jae Kim等人證明了高活性的非貴金屬鈷納米粒子(NP)-氮摻雜碳納米管(Co@NC)是高效的ORR和MOR催化劑。

本文首先通過循環(huán)伏安法(CV)、線性掃描伏安法(LSV)和電化學阻抗譜(EIS)研究了合成的催化劑的ORR電催化活性。測試過程中發(fā)現(xiàn)，催化劑在?~?0.85 V出現(xiàn)了一個明顯的還原峰，而在N₂飽和電解質(zhì)中這一還原峰則顯著較低。

之后，將熱解溫度從850 ℃增加到950 ℃時，催化劑的ORR峰電位向較低電位偏移。然而，Co@NC-900和Co@NC-950催化劑的峰值電流密度保持相似。除了以上結(jié)果，Co@NC-850催化劑的起始電位最高，為0.913?V，與Pt/C催化劑的起始電位(0.985 V)相當。

此外，測得的Co@NC-850的電流密度高于Co@NC-900和Co@NC-950，同樣與基準Pt/C催化劑相當。更加重要的是，Co@NC-850的半波電位差(ΔE_1/2=7 mV)與Pt/C接近，這些結(jié)果都說明了Co@NC-850具有較好的ORR催化活性。

對于合成的催化劑的MOR活性，在制備的催化劑中，Pt-Co@NC-850催化劑的MEO峰電流密度最高，而且催化劑的MOR的起始電位依次為Pt-Co@NC-850(0.43?V vs RHE)<Pt-Co@NC-900≈Pt-Co@NC-950(0.52 V vs RHE)?<Pt/C(0.53 V vs RHE)。

Pt-Co@NC-850的最低起始電位表明其與Pt-Co@NC-900和Pt-Co@NC-950相比，其具有改進的電氧化性能。除了以上結(jié)果，非常值得一提的是，由于Co@NC的協(xié)同作用，Pt NP修飾的Co@NC(Pt-Co@NC)對MOR的質(zhì)量活性達到5.39 A mg^-1，比商業(yè)Pt/C催化劑的質(zhì)量活性提高了3.6倍。

綜上所述，本文報道了一種簡單的固相合成法，該方法可以用于制備DMFC的陰極催化劑Co@NC。在電流密度和半波電位方面，合成的Co@NC催化劑具有與商業(yè)Pt/C催化劑相當?shù)腛RR性能。與商業(yè)Pt/C相比，Co@NC也作為一種合適的助催化劑提高了Pt NP的MOR活性。

本文的研究結(jié)果表明，Co-N_x鍵的形成和吡啶N摻雜碳的存在為O₂吸附和還原提供了活性位點，而Co@NC催化劑的1-D結(jié)構(gòu)改善了ORR過程中的電荷轉(zhuǎn)移動力學。此外，較高的合成溫度導致合成催化劑中N摻雜的減少，最終降低了催化劑的ORR性能。

除上述結(jié)果外，與Pt/C相比，Pt-Co@NC表現(xiàn)出更優(yōu)異的MOR活性，這表明Co@NC對提高Pt納米結(jié)構(gòu)的MOR活性具有協(xié)同作用，而這是因為Co@NC有利于OH_ad物質(zhì)的吸附，以增強氧化/去除在甲醇電氧化過程中形成的碳物質(zhì)，進而改善了催化劑的MOR動力學?？傊?，目前的工作證明了Co@NC具有一定的雙功能特性，為未來堿性DMFC電催化劑的開發(fā)奠定了基礎(chǔ)。

Cobalt Nanoparticle-integrated Nitrogen-doped carbon nanotube as an EfficientBifunctional electrocatalyst for direct methanol fuel cells,?Chemical Engineering Journal,?2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.145028.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145028.

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