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?Nature Chemistry：三芳基甲基陽(yáng)離子氧化還原介質(zhì)增強(qiáng)Li-O2電池放電容量

Li-O₂電池商業(yè)化的主要障礙是碳電極上電子絕緣的Li₂O₂膜生長(zhǎng)導(dǎo)致的低放電容量。氧化還原介質(zhì)的介入提供了一種有效的策略，將氧化學(xué)反應(yīng)推進(jìn)到溶液中，避免表面介導(dǎo)的Li₂O₂膜生長(zhǎng)，并延長(zhǎng)放電壽命。因此，探索多種氧化還原介質(zhì)類別可以幫助制定分子設(shè)計(jì)準(zhǔn)則。

在此，伊利諾伊大學(xué)芝加哥分校Ksenija D. Glusac?團(tuán)隊(duì)使用密度泛函理論（DFT）篩選控制三芳基甲基陽(yáng)離子催化劑對(duì)O₂/Li₂O₂還原的內(nèi)球和外球催化機(jī)制的熱力學(xué)參數(shù)。循環(huán)伏安法（CV）揭示了一系列外球氧化還原介質(zhì)的顯著催化活性，其中最快的催化活性來自更負(fù)的還原電位。當(dāng)測(cè)試它們對(duì)Li-O₂電池放電容量的影響時(shí)，發(fā)現(xiàn)其增強(qiáng)效果可高達(dá)35倍。此外，具有緩慢催化速率的介質(zhì)產(chǎn)生了更大的容量。

圖1. DFT計(jì)算篩選氧化還原介質(zhì)

總之，該工作報(bào)道了一類三芳基甲基陽(yáng)離子，有效地將放電容量提高至35倍。研究表明，具有更多正還原電位的氧化還原介體導(dǎo)致更大的放電容量，因其提高了抑制表面介導(dǎo)的還原途徑能力。因此，該工作為未來提高氧化還原介體的O₂/Li₂O₂放電容量，提供了重要的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系。

此外，還應(yīng)用計(jì)時(shí)電位法模型，研究了氧化還原介體標(biāo)準(zhǔn)還原電位的區(qū)域，以及在給定電流密度時(shí)，實(shí)現(xiàn)有效氧化還原介體所需的濃度。這一分析，有望指導(dǎo)未來氧化還原介體的探索。

圖2. 在TEGDME中的1M LiOTF的Li–O₂電池放電曲線

Triarylmethyl cation redox mediators enhance Li–O₂ battery discharge capacities, Nature Chemistry 2023 DOI: 10.1038/s41557-023-01268-0

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