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?三星Nature子刊：穩(wěn)定立方相石榴石固態(tài)電解質(zhì)助力準(zhǔn)固態(tài)鋰電

石榴石型Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）固態(tài)電解質(zhì)（SE）對全固態(tài)鋰金屬電池應(yīng)用顯示出具有吸引力的離子導(dǎo)電性能。然而，與鋰金屬電極接觸的LLZO（電）化學(xué)穩(wěn)定性對于開發(fā)實(shí)用電池來說并不令人滿意。

三星綜合技術(shù)院Sung-Kyun Jung、Hyeokjo Gwon等證明了在石榴石型LLZO中通過在Zr位點(diǎn)加入五種摻雜物而實(shí)現(xiàn)了熵驅(qū)動的立方相穩(wěn)定。

圖1 無空位形成的穩(wěn)定立方相

基于XRD、中子衍射（ND）和ICP測量和分析，作者發(fā)現(xiàn)多組分高熵石榴石可以在環(huán)境溫度下穩(wěn)定立方相，其中恒定鋰含量為7.0，這與傳統(tǒng)的空位驅(qū)動立方相石榴石化合物不同（鋰含量?≤?6.6）。此外，作者檢測到熵驅(qū)動立方相的成核在400℃的低溫下開始?，這表明低溫合成的可能性。對于石榴石體系，這些高熵效應(yīng)，如高溫相的穩(wěn)定和相形成溫度的降低，可能是由影響總熵中的電子或電子構(gòu)型貢獻(xiàn)的各種微觀狀態(tài)的分布引起的，而不是常見的高熵合金中觀察到的聲子振動和構(gòu)型熵，因此需要進(jìn)一步深入研究。

此外，在動力學(xué)方面，與鋰含量相對較低的石榴石相比，熵驅(qū)動的立方相石榴石對鋰金屬表現(xiàn)出優(yōu)異的還原穩(wěn)定性，并且在不轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较嗟那闆r下保持了高鋰量。更重要的是，與固態(tài)電解質(zhì)的體相離子電導(dǎo)率相比，還原穩(wěn)定性和界面電阻的增加被相對忽略，因為總電阻主要由大多數(shù)固態(tài)電解質(zhì)的低體相離子電導(dǎo)率和大多數(shù)電池幾何形狀中相對較大的厚度/面積比決定。然而，考慮到能量密度，應(yīng)該需要厚度≤100 μm的薄固體電解質(zhì)，并且在這種情況下界面電阻在總電阻中的比例變得更加顯著。

圖2 Li/Li對稱電池性能

就石榴石體系中的鋰化學(xué)勢而言，作者證實(shí)通過增加鋰化學(xué)勢可改善其還原穩(wěn)定性，這形成了穩(wěn)定的界面并抑制了缺氧界面（ODI）層的形成。這一觀察結(jié)果為今后的研究提供了ODI層的形成與枝晶成核之間的相關(guān)性的線索。此外，高熵石榴石可以提供一個平臺，通過允許獲得 Li > 6.6 組成的立方相石榴石，從而進(jìn)一步了解控制鋰離子電導(dǎo)率的基本參數(shù)及其在鋰填充環(huán)境中的相關(guān)性，由于立方相的相不穩(wěn)定性，目前在實(shí)驗上證明這一點(diǎn)具有挑戰(zhàn)性。

總的來說，目前的研究表明，通過在一個晶體學(xué)上等同的位置引入多種摻雜物來增加熵的策略可以應(yīng)用于復(fù)雜的系統(tǒng)，如石榴石固態(tài)電解質(zhì)，這有助于進(jìn)一步了解材料特性，同時發(fā)現(xiàn)表現(xiàn)出意想不到特性的新型材料。

圖3 準(zhǔn)固態(tài)Li||NCM111電池的性能

Unlocking the hidden chemical space in cubic-phase garnet solid electrolyte for efficient quasi-all-solid-state lithium batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-35287-1

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