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黃云輝/韓建濤/方淳EnSM：設(shè)計穩(wěn)定正極-電解質(zhì)界面實現(xiàn)耐用、安全的鋰離子電池

LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂?(NCM)和LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂?(NCA)等富鎳層狀鋰過渡金屬氧化物是下一代長續(xù)航里程電動汽車用鋰離子電池中最有前途的候選材料之一。然而，在實際應(yīng)用中，長期循環(huán)中存在的容量衰減和較差的安全性能等問題仍亟待解決。普遍認為構(gòu)建穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)界面(CEI)是提升材料循環(huán)穩(wěn)定性和安全性的有效策略。然而，CEI往往會遭受電解液中碳酸酯電化學氧化分解所產(chǎn)生的自由基(如·CH₃、·OCH₃和·OCH=CH₂等)和循環(huán)中從材料晶格表面逸出的活性氧族物質(zhì)的持續(xù)攻擊，從而表現(xiàn)得極不穩(wěn)定。

CEI的這種不穩(wěn)定性會導致材料結(jié)構(gòu)退化和阻抗增加等一系列災(zāi)難性后果，從而使材料的電化學性能和安全性能急劇下降。因此，迫切需要合理的表界面設(shè)計，構(gòu)建穩(wěn)定、堅固而均勻的CEI結(jié)構(gòu)以解決循環(huán)穩(wěn)定性和安全性的挑戰(zhàn)。

在此，華中科技大學黃云輝教授、韓建濤教授和方淳副教授等人將受阻胺類光穩(wěn)定劑應(yīng)用于表界面設(shè)計，在三元NCM811表面構(gòu)建了一層保護性的抗氧化層以提升NCM的循環(huán)穩(wěn)定性和安全性。得益于受阻胺類物質(zhì)對自由基和單線氧的清除作用，因此NCM811表面形成一層穩(wěn)定的超薄、均勻且致密的CEI，同時抑制了材料在循環(huán)中的表面和體相的結(jié)構(gòu)退化。

因此，改進后的NCM展現(xiàn)出優(yōu)異的性能，在全電池中循環(huán)1000圈后，容量保持率高達92%，此外，自生熱起始溫度T1也從75.2 ℃顯著提升到了114.2 ℃。

圖1. NCM-AA1的電化學性能

總之，該工作在LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM）顆粒的表面構(gòu)建了抗氧化層。研究表明，抗氧化層通過清除自由基和單線態(tài)氧來穩(wěn)定材料的本體和表面結(jié)構(gòu)，導致更少的界面副反應(yīng)、更少的活性氧釋放和抑制不可逆的巖鹽相變。因此，改性的NCM具有卓越的電化學性能，即使在全電池中循環(huán)1000次后，仍能保持92.0%的容量。

此外，由于穩(wěn)定表面的構(gòu)建和活性氧物種的消除，還可以實現(xiàn)更少的氣體釋放和更好的熱性能。因此，該工作在表面構(gòu)建化學阻擋層的新策略不僅有效地提高了界面的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，而且為氧氣引起的熱失控提供了可能的解決方案。

圖2. NCM-AA1正極的本體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性

Antioxidant layer enables chemically stable cathode-electrolyte interface towards durable and safe Li-ion batteries,?Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102872

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