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?孫學(xué)良/莫一非/王建濤EES：對異價取代鹵化物固態(tài)電解質(zhì)的新認識

鹵化物固態(tài)電解質(zhì)（SE）因其良好的離子導(dǎo)電性和優(yōu)異的高壓穩(wěn)定性而備受關(guān)注。然而，它們的結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系仍然是個謎。

圖1.?不同的運輸場景取決于離子和空位的濃度

加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士、馬里蘭大學(xué)莫一非、國聯(lián)汽車動力電池研究院有限責(zé)任公司王建濤等通過等價鋯（Zr）置換精確調(diào)整了Li_3-xLu_1-xZr_xCl₆ (0<x<1) 固溶體的化學(xué)成分和晶體結(jié)構(gòu)，并厘清了鋰離子含量和空位含量對其離子電導(dǎo)率的影響。

研究發(fā)現(xiàn)，與以往的理解不同，鋰離子及其空位含量在陰離子亞晶格中的平衡，而不是等價置換引起的結(jié)構(gòu)變化，是提高離子電導(dǎo)率的原因，尤其是在六方緊密堆積（hcp）陰離子框架中，因為結(jié)構(gòu)變化帶來了堆疊斷層，阻礙了離子沿c方向的傳輸。

圖2.?LLZC固溶體中鋰離子和空位含量的定制及其電化學(xué)性能

根據(jù)這一機制，當(dāng)鋰離子含量等于空位含量時，Li_2.5Lu_0.5Zr_0.5Cl₆的離子導(dǎo)電率最高，活化能最低。此外，等價取代可增強鹵化物固態(tài)電解質(zhì)的氧化穩(wěn)定性，但會降低其還原穩(wěn)定性。通過采用Li_2.5Lu_0.5Zr_0.5Cl₆作為固態(tài)電解質(zhì)，基于無鈷LiMn₂O₄的全固態(tài)電池在0.3C下穩(wěn)定循環(huán)1000次，容量衰減可忽略不計。

從這項研究中獲得的機理啟示將有助于設(shè)計出具有最高離子電導(dǎo)率的固態(tài)鹵化物電解質(zhì)以及更安全、更可持續(xù)的儲能系統(tǒng)。

圖3.?無鈷全固態(tài)電池的電化學(xué)性能

New Insights into Aliovalent Substituted Halide Solid Electrolytes for Cobalt-Free All-Solid-State Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01119d

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