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?浙大JACS：通過動態(tài)組合精確調(diào)控COF中多級孔結(jié)構(gòu)，探究其催化應用

共價有機骨架(COF)材料是一類新興的多孔有機聚合物，在氣體存儲、分離、催化、傳感、儲能等領(lǐng)域具有廣闊的應用前景。最近，研究人員發(fā)現(xiàn)在席夫堿COF反應體系中，兩個三官能團單體1,3,5-三(4-氨基苯基)苯(TAPB)和1,3,5-苯三甲醛(BTCA)的反應可以制備高結(jié)晶度的COF球、纖維和薄膜；由TAPB和對苯二甲醛(PDA)合成的無定形[TAPB-PDA]聚合物隨后加入BTCA單體可以逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榻Y(jié)晶的[TAPB-BTCA]COF。

這兩個競爭者可以幫助建立一個高度可逆的系統(tǒng)，并允許結(jié)構(gòu)在熱力學控制下相互轉(zhuǎn)換。上述結(jié)果啟發(fā)了研究人員思考如果同時引入三個或更多單體以形成動態(tài)組合(DCL)，系統(tǒng)將如何演化。

考慮到所有單體在反應初期都能快速相互反應，但只有在這種可逆體系中熱力學穩(wěn)定性最高的產(chǎn)物才能在反應后期得以保留，這可能使得產(chǎn)物在其固有的微孔之外產(chǎn)生更高級的孔。值得注意的是，通過對DCL的精心設(shè)計，可以以高的步驟效率和選擇性制備復雜分子和新型聚合物。然而，DCL是否能夠?qū)崿F(xiàn)對聚合物(如COF材料)聚集結(jié)構(gòu)的精確控制以獲得多級孔道尚未被研究。

基于此，浙江大學劉平偉課題組通過一鍋法，使用動態(tài)組合構(gòu)建含有介孔和大孔的亞胺基中空COF。具體而言，中空的COF顆粒由兩個三官能團單體(TAPB和BTCA)和一個雙官能團單體(PDA)的DCL一步一步產(chǎn)生。

其中，PDA在中空COF顆粒制備過程中起著重要作用，其用量不僅影響COF的組成，也決定了孔結(jié)構(gòu)在COF中所占的比例(COF顆粒由結(jié)晶的[TAPB-BTCA]COF和部分非晶的[TAPB-PDA]組成，并且具有分級多孔結(jié)構(gòu)，包括微孔、介孔和大孔，非微孔占表面積的33-60%)。

此外，通過TAPB、BTCA、對苯二胺(PA)和PDA的四單體DCL得到了由[TAPB-BTCA]COF和[PA-PDA]聚合物組分組成的中空顆粒和片狀產(chǎn)物。其中，中空COF顆粒具有良好的分散性和多級孔結(jié)構(gòu)，可原位負載Pd催化劑(負載率高達93.8%)用于催化C₂H₄與CO的溶液共聚反應。同時，載體對催化活性位點施加的納米限域作用，能夠調(diào)控聚合物鏈的生長及其組裝，使產(chǎn)物具有更高的分子量、更低的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)(即更厚、更規(guī)則的晶體和更高的T_m)和更好的形貌控制，這有效地抑制了反應器中的結(jié)垢現(xiàn)象。

綜上，該項工作通過DCL實現(xiàn)了對聚合物的多級孔結(jié)構(gòu)精確控制，為制備多級孔結(jié)構(gòu)COF提供了一種簡便的方法。

Combinatorial Synthesis of Covalent Organic Framework Particles with Hierarchical Pores and Their Catalytic Application. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c04995

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