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?周江/何章興AEM: 聚多巴胺層通過快速去溶劑化+離子限制雙重穩(wěn)定鋅負(fù)極

金屬鋅被認(rèn)為是水系鋅離子電池（AZIB）的有前途的負(fù)極候選者，然而枝晶和副產(chǎn)物的形成嚴(yán)重降低了其可逆性和實(shí)際壽命。

在此，中南大學(xué)周江教授、華北理工大學(xué)何章興教授及日本國立材料科學(xué)研究所Shude Liu等人在Zn負(fù)極表面構(gòu)建了聚多巴胺（PDA）層，具有快速去溶劑化和離子限制的雙重作用以實(shí)現(xiàn)高效的AZIB。具體而言，作者通過開發(fā)一種簡便的刮刀法在鋅負(fù)極表面設(shè)計了一個均勻的PDA層（Zn@PDA），其中Zn@PDA上的極性官能團(tuán)（N-H和O-H）顯著提高了Zn負(fù)極表面的潤濕性并加速Zn²⁺的轉(zhuǎn)移動力學(xué)。

DFT計算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，這些官能團(tuán)在一定程度上可通過快速去溶劑化來減少Zn²⁺周圍的水分子，有利于加速動力學(xué)并防止H₂O分解產(chǎn)生氫氣的演化。此外，PDA層對Zn²⁺的沉積具有離子限制作用，可為均勻沉積層的形成提供基礎(chǔ)。

圖1. PDA涂層在Zn負(fù)極上的機(jī)理示意圖

因此，與裸鋅相比，Zn@PDA在 2.0 mA cm^-2下表現(xiàn)出顯著改善的Zn²⁺沉積動力學(xué)（成核電位僅為32.6 mV，而裸鋅為50.2 mV），具有無枝晶表面和可忽略不計的副產(chǎn)物形成。具有PDA涂層的Zn負(fù)極表現(xiàn)出比Zn箔（0.27 mA cm^-2）更低的腐蝕電流（0.084 mA cm^-2），這表明 PDA 涂層改善了腐蝕行為。甚至，Zn@PDA//MnO₂電池在0.3 A g^-1下循環(huán)500次后的放電容量為138.4 mAh g^-1，即使在1.0 A g^-1的高電流密度下也表現(xiàn)出良好的1000次循環(huán)的穩(wěn)定性能。

此外，Zn@PDA//MnO₂電池在不同電流密度下均顯示出比裸 Zn//MnO₂電池更高的放電容量，這可能是因?yàn)镻DA涂層限制了枝晶的生長并降低了界面電阻，從而獲得了高倍率性能。總之，這些結(jié)果證明了PDA涂層調(diào)節(jié)枝晶和副反應(yīng)的有效性。

圖2. Zn@PDA//MnO₂電池的電化學(xué)性能

Stabling Zinc Metal Anode with Polydopamine Regulation through Dual Effects of Fast Desolvation and Ion Confinement, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203523

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