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徐賓剛/趙景新/李宇杰AM: 用于長循環(huán)水系鋅離子電池的3D冷阱環(huán)境打印

由于低成本和易于加工，鋅粉（Zn-P）基負(fù)極一直被認(rèn)為是鋅離子電池（ZIBs）的理想負(fù)極候選材料。然而，Zn-P基負(fù)極固有的負(fù)面特性，如易腐蝕和不受控制的枝晶生長，限制了其進(jìn)一步應(yīng)用。

在此，香港理工大學(xué)徐賓剛教授、趙景新博士后及哈爾濱工業(yè)大學(xué)李宇杰教授等人提出了一種新型的3D冷阱環(huán)境打?。?DCEP）技術(shù)，開發(fā)了一種具有高保真度和良好定向?qū)?zhǔn)性能的創(chuàng)新3D周期性MXene/Zn-P氣凝膠負(fù)極（3DCEP-MXene/Zn-P）。其中，3DCEP技術(shù)是在全冷環(huán)境下實現(xiàn)的，油墨的瞬時凍結(jié)消除了溫度梯度對油墨流動的影響。

此外，由于低雷諾數(shù)油墨在微通道中的層流效應(yīng)，MXene納米片自發(fā)有序排列。更重要的是，冰晶誘導(dǎo)進(jìn)一步增強了MXene納米片在油墨擠壓后凍結(jié)過程中的定向排列穩(wěn)定性。基于該負(fù)極并結(jié)合層流和冰晶誘導(dǎo)實現(xiàn)有序排列，作者提出了一種新的晶格匹配和物理約束效應(yīng)（L-P效應(yīng)）抑制Zn枝晶的機理。其中，MXene與Zn之間的高度晶格匹配及MXene界面間的物理約束作用極大地抑制了Zn-p的枝晶生長。

圖1. 3DCEP MXene/Zn-P負(fù)極中鋅枝晶抑制機理的研究

因此，3DCEP-MXene/Zn-P負(fù)極在超過1400小時的鍍鋅/脫鋅過程中表現(xiàn)出高循環(huán)穩(wěn)定性和99.7%的高CE。為了突出3DCEP技術(shù)的通用性，作者通過3D冷阱環(huán)境打印制備了MXene、MnHCF及MXene和Co摻雜MnHCF氣凝膠正極（分別表示為3DCEP-MXene/MnHCF和3DCEP-MXene/Co-MnHCF）。

本文采用3DCEP-MXene/Zn-p負(fù)極和3DCEP-MXene/Co-MnHCF正極組裝的微型準(zhǔn)固態(tài)全電池在0.2 A g^-1時提供了218.4 mAh g^-1的理想放電容量，并在2 A g^-1下穩(wěn)定循環(huán)超過1600次后容量保持率為95.7%。作為一個概念展示，微型ZIB還可為實現(xiàn)自供電機械運動系統(tǒng)提供穩(wěn)定的動力。總之，本研究為微鋅存儲系統(tǒng)在寒冷環(huán)境中快速制造具有高度有序排列的可逆鋅負(fù)極提供了啟發(fā)性的普適性途徑。

圖2. 全電池的電化學(xué)性能和反應(yīng)動力學(xué)研究

3D Cold-Trap Environment Printing for Long-Cycle Aqueous Zn-Ion Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202209886

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