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葉金花/宋輝/林惠文JACS: 光誘導(dǎo)TiO2表面Cu位點(diǎn)動(dòng)態(tài)重構(gòu)，實(shí)現(xiàn)低溫MSR制氫

氫氣可作為一種替代化石燃料的清潔能源和化工原料，對(duì)于人類社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。在水重整的過程中使用穩(wěn)定的液體(例如CH₃OH)可以釋放出H₂，并且可以安全地儲(chǔ)存和運(yùn)輸H₂。

目前，使用代表性的銅基催化劑進(jìn)行甲醇水蒸氣重整(MSR)的最新工藝通常在相對(duì)較高的反應(yīng)溫度(250-350 °C)下進(jìn)行，消耗大量的能量投入；而通過水相甲醇重整低溫制取H₂，仍然需要貴金屬催化劑和/或高反應(yīng)壓力來充分活化CH₃OH和H₂O分子。

因此，開發(fā)一種新的策略來使MSR在非貴金屬催化劑的溫和條件下高效生產(chǎn)H₂具有重要意義。

基于此，日本國(guó)立物質(zhì)材料研究所葉金花、宋輝和東南大學(xué)林惠文等提出了一個(gè)簡(jiǎn)單的光活化策略，利用TiO₂與紫外光之間的強(qiáng)相互作用，調(diào)控Cu活性中心的動(dòng)態(tài)組成和結(jié)構(gòu)變化，有利于Cu/TiO₂催化劑在低溫MSR制氫反應(yīng)中的表面催化行為。

具體而言，在黑暗條件下，通過TiO₂激活CH₃OH產(chǎn)生的*CH₃O物種的積累誘導(dǎo)Cu氧化重構(gòu)成Cu₂O；一旦施加光，來自TiO₂的紫外激發(fā)的電子可以將氧化態(tài)Cu₂O還原成金屬Cu，從而促進(jìn)吸附質(zhì)的解離。

此外，由于金屬Cu的等離子體性質(zhì)，可以利用可見光產(chǎn)生熱載流子，這些熱載流子可以與TiO₂中的電荷載流子協(xié)同作用，進(jìn)一步促進(jìn)表面反應(yīng)。這樣的協(xié)同光活化過程以及由此產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)優(yōu)化，共同促進(jìn)了動(dòng)態(tài)光催化的性能。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，考慮到低強(qiáng)度的太陽輻照，優(yōu)化的Cu/TiO₂在低光子通量(512.0 mW cm^-2，300-800 nm)和170 °C下顯示出1724.1 μmol g^-1 min^-1的H₂產(chǎn)生率，優(yōu)于大多數(shù)傳統(tǒng)的光催化和熱催化過程。

同時(shí)，反應(yīng)產(chǎn)物中僅觀察到有微量的CO副產(chǎn)物，表明Cu/TiO₂對(duì)MSR具有優(yōu)異的選擇性。

總的來說，該項(xiàng)工作利用光-物質(zhì)-反應(yīng)物強(qiáng)相互作用的優(yōu)點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)Cu催化劑活性中心的原位調(diào)控，進(jìn)而為構(gòu)建高效穩(wěn)定的反應(yīng)中心提供了新方案。

Light-Induced Dynamic Restructuring of Cu Active Sites on TiO₂ for Low-Temperature H₂ Production from Methanol and Water. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c06688

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