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?南航常焜教授AM：非木質(zhì)素基質(zhì)構(gòu)建氣固界面增強(qiáng)光熱催化水蒸氣裂解

半導(dǎo)體材料的光響應(yīng)能力有限，阻礙了太陽能驅(qū)動(dòng)的水分解技術(shù)的發(fā)展。嘗試?yán)媒?0%的紅外輻射進(jìn)行光熱協(xié)同和催化反應(yīng)增強(qiáng)，但液相反應(yīng)中的熱損失導(dǎo)致能量轉(zhuǎn)換效率低。基于此，南京航空航天大學(xué)常焜教授等人報(bào)道了利用光熱驅(qū)動(dòng)催化的水裂解系統(tǒng)，在水-空氣界面處設(shè)計(jì)了K-SrTiO₃負(fù)載TiN硅棉。測(cè)試發(fā)現(xiàn)，該氣-固體系在1個(gè)太陽照射下，析氫速率達(dá)到275.46 mmol m^-2 h^-1，太陽能制氫效率為1.81%，是液態(tài)水裂解效率的2倍以上。

通過DFT計(jì)算，作者模擬了液相和氣相*H₂O分子在K-STO催化劑上的吸附，以及不同相間氫原子（*H）的吸附和H₂的生成。作者計(jì)算了298、323、373 K（液態(tài)水完全轉(zhuǎn)化為水蒸氣）三個(gè)步驟的自由能變化，在液-固體系中，液體*H₂O的吸附過程是一個(gè)上坡反應(yīng)，上坡反應(yīng)是該反應(yīng)的速率決定步驟。而氣態(tài)*H₂O的吸附過程為下坡反應(yīng)，對(duì)比液態(tài)水，氣-固界面的能壘更低，催化劑表面更容易吸附蒸汽。

此外，*H₂O和*H的吸附能隨著溫度的升高而降低。在液-固體系中，*H₂O和*H的吸附能分別為0.725和0.425 eV（298 K）、0.540和-0.276 eV（323 K），溫度升高到373 K時(shí)，吸附能分別下降到0.372和0.201 eV，表明溫度是影響催化過程的重要因素。在相同溫度下，氣相的吸附能低于液相，表明氣-固光熱催化工藝更適合該反應(yīng)，引入氣相是提高催化體系整體性能的關(guān)鍵。

Non-Lignin Substrate Constructing the Gas-Solid Interface for Enhancing the Photothermal Catalytic Water Vapor Splitting. Adv. Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202305535.

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