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南開大學(xué)李偉教授Nature子刊：Fe-poN-C/Fe助力電化學(xué)CO2還原

電化學(xué)CO₂還原的一大挑戰(zhàn)是提高能量效率，需要在提高產(chǎn)物法拉第效率（FE）的同時降低過電位。基于此，南開大學(xué)李偉教授等人報(bào)道了一種改性的Fe-N-C電催化劑，F(xiàn)e NPs和吡咯型Fe-N₄位點(diǎn)固定在低氧碳基體（Fe-poN-C/Fe）上。Fe-poN-C/Fe催化劑在H-型電池中以0.24 V的低過電位提供99.7%的高FE_CO，在流動電池中以接近100%的FE_CO和-14.1 mA·cm^-2的超低過電位實(shí)現(xiàn)97.1%的超高陰極能量效率（CEE）。

此外，超過100 h的穩(wěn)定性測試表明，在電流密度大于40 mA·cm^?2時，F(xiàn)e-poN-C/Fe催化劑產(chǎn)生具有較高CEE（＞90%）和近100%選擇性的CO。

通過DFT計(jì)算，作者研究了局部結(jié)構(gòu)、配位N型、Fe NPs和碳上氧對Fe-N-C催化劑ECR轉(zhuǎn)化為CO性能的影響。作者構(gòu)建了吡啶型Fe-N₄（Fe-pdN₄）、吡咯型Fe-N₄（Fe-poN₄）和吡咯型Fe-N₄（Fe-poN₄/Fe13）上的Fe13納米團(tuán)簇，分別作為Fe-pdN-C(O)、Fe-poN-C(O)和Fe-poN-C/Fe催化劑的模型。Fe-pdN₄的速率決定步驟（RDS）是*CO解吸，自由能變化較大，為1.16 eV。

Fe-poN₄對*CO解吸的自由能變化低于Fe-pdN₄，但其形成*COOH所需的自由能變化明顯增加。對比Fe-poN₄和Fe-pdN₄，F(xiàn)e-poN₄/Fe13在引入表面Fe NPs后，極大降低了*COOH生成和*CO解吸的自由能隙，使得Fe-poN-C/Fe催化劑具有更強(qiáng)的CO生成活性和更低的過電位。

此外，通過差分電荷分布進(jìn)一步研究了與重要的*COOH中間體結(jié)合的三種催化劑模型。對比Fe-poN₄和Fe-pdN₄，F(xiàn)e-poN₄/Fe13在活性位點(diǎn)與*COOH之間表現(xiàn)出明顯的電子密度積累，表明Fe NPs的引入有利于穩(wěn)定*COOH中間體，從而促進(jìn)CO₂還原過程。作者還構(gòu)建了另一個Fe-poN₄封裝的Fe NPs模型（Fe13@Fe-poN₄），其中Fe-poN₄為活性位點(diǎn)。結(jié)果表明，F(xiàn)e13@Fe-poN₄具有比Fe-poN₄/Fe13更高的*COOH形成自由能隙，表明表面Fe NPs在促進(jìn)ECR活性中的重要性。

Combining Fe nanoparticles and pyrrole-type Fe-N₄ sites on less-oxygenated carbon supports for electrochemical CO₂ reduction. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-40667-2.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/09/25/6926d065d2/

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