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高效的C-C鍵裂解和醇類氧化為CO₂是開發(fā)用于可再生能源應(yīng)用的高效醇類燃料電池的關(guān)鍵?；诖?，美國(guó)布朗大學(xué)孫守恒教授和美國(guó)布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Kotaro Sasaki等人報(bào)道了在超?。?.3 nm）的階梯狀A(yù)u納米線上沉積階梯狀Pt簇的核-殼狀A(yù)u/Pt納米線（Au/Pt NWs）的合成，作為有效氧化醇類為CO₂的活性催化劑。

催化氧化反應(yīng)依賴于Au/Pt比率，其中Au_1.0/Pt_0.2 NWs具有最大百分比（約75%）的階狀A(yù)u/Pt位點(diǎn)，并顯示出最高的乙醇電氧化活性，達(dá)到創(chuàng)紀(jì)錄的196.9 A/mg_Pt（32.5 A/mg_Pt+Au）。

通過DFT計(jì)算，作者比較了C-C鍵裂解的活化能和不同表面上CO*解吸的自由能變化。作者使用AuPt(211)[=2(111) × (100)]和AuPt(221)[=2(111) × (110)]來表示Au和Pt原子的階梯表面，其中兩個(gè)階梯表面在所有[n(111) × (hkl)]平面中具有最高的階梯密度。在EOR過程中，Au(111)/Pt_ML上也沒有明顯的CO*和CO₂生成的跡象，表明Au底物本身并不參與C-C鍵的裂解。

在階梯狀Pt(211)上，C-C的裂解比Pt(111)更容易發(fā)生，但CO*的解吸受到阻礙。在臺(tái)階狀A(yù)u表面（即AuPt(211)和AuPt(221)）添加Pt降低了C-C鍵裂解和CO*解吸的能壘，并且在表面氧化劑（O*）存在時(shí)CO*解吸能壘更低。

結(jié)果表明，Au_1.0/Pt_0.2 NWs的催化EOR活性的顯著增強(qiáng)是由臺(tái)階狀A(yù)u NW基底上表面階梯狀和拉伸的Pt之間的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)的。在Au_1.0/Pt_0.5和Au_1.0/Pt_1.0 NWs上存在步進(jìn)Pt位點(diǎn)，但在Au NW結(jié)構(gòu)上較厚的Pt沉積減少了步進(jìn)Pt位點(diǎn)，并釋放了Pt-Pt鍵的拉伸程度，促進(jìn)了[CH₃CHO]*和[CH₃COO^?]*在C-C鍵斷裂之前的解吸，降低了EOR催化活性。

Au/Pt Bimetallic Nanowires with Stepped Pt Sites for Enhanced C-C Cleavage in C₂₊ Alcohol Electro-oxidation Reactions. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07027.

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?孫守恒教授JACS：Au/Pt NWs助力C2+醇電氧化反應(yīng)

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