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?KAUST/物構(gòu)所Angew.：反向捕獲高氧化態(tài)單原子，顯著提升析氧反應(yīng)動力學(xué)

3d過渡金屬(Co、Ni、Fe等)基雜化物通常作為電化學(xué)OER的主要催化劑，其中催化劑的結(jié)構(gòu)在反應(yīng)過程中會不可避免的轉(zhuǎn)化為金屬氫氧化物，并且其被認(rèn)為是OER反應(yīng)的真正活性物種。

這些3d金屬的氧化循環(huán)被認(rèn)為是OER的熱力學(xué)限制過程，因此，預(yù)測將高價外源金屬捕獲到金屬氫氧化物中，應(yīng)該是調(diào)整3d金屬氧化循環(huán)能量學(xué)的一種可能的策略。在高氧化態(tài)下，載體和新修飾的物種之間的電子耦合是調(diào)整電子構(gòu)型以大大優(yōu)化催化性能的關(guān)鍵。

與此同時，記錄金屬氫氧化物生成過程中原位電化學(xué)環(huán)境轉(zhuǎn)變的動態(tài)過程對于高效催化劑的構(gòu)建具有重要意義，但是由于多相電催化劑的結(jié)構(gòu)復(fù)雜性，使得闡明其動態(tài)結(jié)構(gòu)演化和OER機制仍然非常困難。

近日，中國科學(xué)院福建物構(gòu)所張健和阿卜杜拉國王科技大學(xué)(KAUST)的張華彬等報道了一種反向原子捕獲策略，通過超快速的OER過程中，從非晶態(tài)MoOx修飾的CoSe₂(a-MoOx@CoSe₂)預(yù)催化劑中提取分離的Mo原子到Co基氫氧化物中(Mo-CoOOH)。

原位表征表明，Mo的提取不僅加速了催化劑自重構(gòu)的動態(tài)響應(yīng)，而且加速了Co氧化成羥基氧化物物種；同時，超快的自重構(gòu)過程使得Mo原子被捕獲到CoOOH晶格中，形成更高的共價Co-O-Mo鍵。

實驗結(jié)果和理論計算表明，在高氧化態(tài)下，通過與Mo物種的有效電子耦合，極大地激活了Co物種，并且高價Mo能有效促進(jìn)較好的Co氧化循環(huán)，從而實現(xiàn)較低的OER過電位。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，經(jīng)過自重構(gòu)過程得到的Mo-CoOOH催化劑在1.0 M KOH溶液中達(dá)到50/100 mA cm^-2電流密度所需的過電位僅為270/297 mV，優(yōu)大多數(shù)報道的OER催化劑。此外，Mo-CoOOH電極經(jīng)過2000次CV循環(huán)后，在50 mA cm^-2電流密度下的過電位略增加15 mV，表明其具有良好的穩(wěn)定性。

綜上，該項研究首次詳細(xì)介紹了在原位OER條件下對高價金屬的捕獲情況，并建立了設(shè)計高活性O(shè)ER電催化劑的優(yōu)化原理，為直接合成原子分散電催化劑進(jìn)行高效水分解提供了思路。

Reversely Trapping Isolated Atoms in High Oxidation for Accelerating the Oxygen Evolution Reaction Kinetics. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202309341

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/09/25/4a06a36847/

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