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聶仁峰/張躍興ACS Catalysis：Ni-ReOx表面協(xié)同促進糠醛溫和加氫制四氫糠醇

在本文中，鄭州大學(xué)聶仁峰教授和德州學(xué)院張躍興教授等人報道了利用連續(xù)浸漬法制備了Ni-ReO_x雙金屬催化劑（Ni-ReO_x/TiO₂），其在溫和反應(yīng)條件下對糠醛（FAL）加氫制取四氫糠醇（THFOL）具有極強的催化活性。例如，Ni-5ReO_x/TiO₂具有較高的FAL初始反應(yīng)速率（439.4 mmol/g_-Ni/h）和THFOL生成速率（80.4 mmol/g_-Ni/h），分別是Ni/TiO₂的13.2倍和6.6倍。

此外，該催化劑對多種呋喃醛具有通用性，可循環(huán)使用5次，性能相對穩(wěn)定，具有較大的工業(yè)應(yīng)用潛力。

通過DFT計算，作者研究了Ni和Ni-ReO_x上的活性位點和吸附模式。H₂在Ni(111)和ReO_x/Ni(111)上的吸附能分別為-0.536 eV和-0.518 eV。在Ni(111)表面上，F(xiàn)AL的C=O鍵是橋接吸附在Ni的頂位點上，呋喃環(huán)是跨3-重空心位點平行吸附在表面上，說明C=O和呋喃環(huán)都發(fā)生了活化吸附。對于ReO_x/Ni(111)表面，F(xiàn)AL分子仍然表現(xiàn)為平行吸附，但在ReO_x上吸附了C=O鍵橋，進一步說明ReO_x對C=O活化的積極作用。

對于FOL的吸附，ReO_x/Ni(111)表現(xiàn)出與Ni(111)相同的平行構(gòu)型和相似的吸附能。作者還發(fā)現(xiàn)H₂在Ni(111)上的解離能為0.397 eV，遠低于ReO_x（1.430 eV），說明Ni對H₂的活化更活躍。

結(jié)果表明，結(jié)合裸ReO_x的低活性，Ni-5ReO_x/TiO₂的雙位點加氫機制需要Ni和ReO_x的密切接觸。當催化劑同時含有Ni和ReO_x時，糠醛的加氫途徑可能如下：H₂在Ni/ReO_x界面上優(yōu)先被吸附解離成H原子，H原子在熱力學(xué)和動力學(xué)的雙重驅(qū)動下溢出到ReO_x表面，F(xiàn)AL的C=O鍵優(yōu)先吸附在ReO_x表面，再被相鄰Ni NPs上的H原子氫化成FOL。形成的FOL在Ni表面平行遷移和吸附，最后FOL的呋喃環(huán)被氫化成THFOL，并進行脫附。

Surface Synergetic Effects of Ni-ReO_x for Promoting the Mild Hydrogenation of Furfural to Tetrahydrofurfuryl Alcohol. ACS Catal., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acscatal.3c01217.

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