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?哈工大/深大AFM：雙氣體表面處理調(diào)節(jié)富鋰正極的表面混溶結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)超高溫電化學(xué)性能

富鋰錳基氧化物(LRNCM)由于其陰離子和陽離子氧化還原的耦合效應(yīng)，被認(rèn)為是下一代高能量密度鋰離子電池中最有前途的正極材料之一。但嚴(yán)重的氧析出造成表面結(jié)構(gòu)腐蝕和嚴(yán)重相變，破壞了其電化學(xué)性能。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)王振波教授、深圳大學(xué)隋旭磊、Wang Panpan、Sun Gang等人提出了一種雙氣體表面處理策略，用碳酸氫重建LRNCM的表面化學(xué)和結(jié)構(gòu)特征。結(jié)果表明，表面形成了富氧空位混合相層，該層由尖晶石相和陽離子無序相組成。表面混合相的整合有效抑制了不可逆的氧損失，防止了電極的腐蝕促進(jìn)了鋰離子的快速擴(kuò)散。因此，改性后的正極在25°C和60°C下均表現(xiàn)出優(yōu)異的比容量、高倍率性能和優(yōu)良的循環(huán)壽命。

圖1. LRNCM的電池性能

總之，該工作采用一種簡(jiǎn)單有效的氣體修飾策略，構(gòu)建了均勻且富集的氧-空位混合相表面層，促進(jìn)了Li⁺擴(kuò)散，減少了氧損失，增強(qiáng)了界面穩(wěn)定性。研究表明，表面混合相結(jié)構(gòu)在提高材料的電化學(xué)性能方面具有重要作用在25°C和60°C下。CO2+NH樣品具有良好的高溫穩(wěn)定性，在5 C時(shí)容量保持率為92.6%，倍率性能明顯提高(56.0%)。因此，氣體處理策略為解決富鋰正極材料在極端環(huán)境下倍率性能差和界面劣化問題提供了新的改性途徑。

圖2. LRNCM的電化學(xué)表征

Surface Miscible Structure Modulation of Li-Rich Cathodes by Dual Gas Surface Treatment for Super High-Temperature Electrochemical Performance, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202304979

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