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陶占良/范紅金AFM：水系有機(jī)鋅電池中小分子有機(jī)化合物部分電荷的動(dòng)態(tài)平衡

水系鋅離子電池(AZIBs)的有機(jī)正極具有固有的靈活性和良好的動(dòng)力學(xué)特性，但它們的溶解度較高。

在此，南開大學(xué)陶占良教授&南洋理工大學(xué)范紅金教授團(tuán)隊(duì)提出部分電荷調(diào)節(jié)策略，設(shè)計(jì)具有擴(kuò)展π共軛平面的有機(jī)小分子，即苯并[i]苯并[6′,7′]喹喔啉[2′,3′:9,10]菲[4,5-abc]吩嗪-5,10,16,21-四酮(PTONQ)。

PTONQ分子的延伸π共軛平面引起的活性位點(diǎn)電荷均衡與高芳香性相結(jié)合，使分子溶解度低、電荷轉(zhuǎn)移快、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性高。所制造的Zn//PTONQ電池在175 mA g^-1下循環(huán)超過500小時(shí)、容量衰減小，充放電動(dòng)力學(xué)快，抗凍性能好(-20℃以下)。

圖1. 理論計(jì)算和模擬

總之，該工作通過部分電荷調(diào)節(jié)策略，在不犧牲有機(jī)正極氧化還原動(dòng)力學(xué)的情況下，有效緩解了可解決的問題。同時(shí)成功合成PTONQ這種具有擴(kuò)展π共軛平面的有機(jī)小分子。最終，Zn//PTONQ電池在各種電流密度和溫度下均表現(xiàn)出較長(zhǎng)的循環(huán)壽命(在-20℃時(shí)，175 mA g^-1下為500小時(shí)，10 A g^-1下為10000次循環(huán)，1.4 A g^-1下為1000次循環(huán))。

此外，PTONQ顯示出Zn²⁺主導(dǎo)的電化學(xué)反應(yīng)，而沒有H⁺的參與。并且在放電狀態(tài)下觀察到Znx(CF₃SO₃)_y(OH)₂x-y·nH₂O副產(chǎn)物是由于正極-電解質(zhì)界面上的Zn²⁺富集而不是H⁺消耗所致。因此，該項(xiàng)工作為有機(jī)正極的可解決問題提供了一個(gè)合理的解決方案，并加深了對(duì)其副產(chǎn)物形成機(jī)制的理解。

圖2. PTONQ的離子存儲(chǔ)機(jī)制

Dynamic Balance of Partial Charge for Small Organic Compound in Aqueous Zinc-Organic Battery, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306675

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