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中科大閆立峰JACS：基于納米膠束電解質(zhì)的超穩(wěn)定高能量密度鋅-錳電池

在陰極和陽(yáng)極同時(shí)進(jìn)行雙電子轉(zhuǎn)換反應(yīng)的鋅-錳電池具有高電壓平臺(tái)和高能量密度。然而，鋅陽(yáng)極面臨枝晶生長(zhǎng)和寄生副反應(yīng)，而陰極上的Mn²⁺/MnO₂反應(yīng)涉及析氧并且具有較差的可逆性。

圖1 甲基脲的作用示意

中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)閆立峰等開(kāi)發(fā)了一種采用甲基脲（Mu）的新型納米膠束電解質(zhì)，該電解質(zhì)可以將離子封裝在納米域結(jié)構(gòu)中，以在外部電場(chǎng)下以控制釋放的形式引導(dǎo)Zn²⁺/Mn²⁺的均勻沉積。得益于具有重組局部氫鍵網(wǎng)絡(luò)的納米團(tuán)簇，包括析氫和析氧在內(nèi)的水分解得到了抑制，鋅陽(yáng)極上的寄生副反應(yīng)也得到了緩解。

此外，在沉積過(guò)程中，Zn²⁺/Mn²⁺從膠束到電極表面的有序可控釋放，使鋅陽(yáng)極表面致密而平整。另外，鋅陽(yáng)極由于受到鋅金屬與Mu分子自發(fā)反應(yīng)原位生成的SEI層的保護(hù)，免受持續(xù)腐蝕。并且Mu分子也參與了SEI層的組成，形成了穩(wěn)定的無(wú)定形產(chǎn)物。

圖2 對(duì)稱電池性能

因此，鋅陽(yáng)極的CE值可提高到99.27%，并且采用膠束電解質(zhì)組裝的對(duì)稱鋅∥鋅電池在1 mAh cm^-2的條件下可獲得800小時(shí)的使用壽命。

此外，所設(shè)計(jì)的膠束電解質(zhì)中，Mn²⁺/MnO₂雙電子轉(zhuǎn)換反應(yīng)的可逆性也顯著增強(qiáng)。最終組裝的鋅-錳電解電池具有800 Wh kg^-1的超高能量密度，平均放電電壓為1.87 V，循環(huán)800次后容量保持率接近100%。

總之，這項(xiàng)工作提出的膠束策略側(cè)重于調(diào)節(jié)電解質(zhì)體環(huán)境和改變離子傳輸模式，成功構(gòu)建了高能量密度和超穩(wěn)定的鋅-錳電池。

圖3 鋅-錳電池性能

Nanomicellar Electrolyte To Control Release Ions and Reconstruct Hydrogen Bonding Network for Ultrastable High-Energy-Density Zn–Mn Battery. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c07764

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