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?青科大JMCA：共價(jià)有機(jī)骨架衍生CoRu納米合金摻雜微孔碳導(dǎo)致高效電催化

由于化石燃料的快速減少和傳統(tǒng)能源燃燒造成的嚴(yán)重環(huán)境污染，氫氣因其可持續(xù)性、零污染和超高的能量密度而被認(rèn)為是有前景的候選者。在所有產(chǎn)氫方法中，電解水因其可持續(xù)的高純度產(chǎn)氫和零排放而有望成為可用的最佳技術(shù)之一。然而，電解水需要高效的電催化劑來(lái)降低反應(yīng)電位和減少電力消耗。更具體地說(shuō)，陰極的析氫反應(yīng)（HER）和陽(yáng)極的析氧反應(yīng)（OER）是電解水技術(shù)發(fā)展的兩個(gè)關(guān)鍵瓶頸。目前，貴金屬Pt基和Ir基材料被認(rèn)為是HER和OER最高效的電催化劑，但它們的昂貴性和稀缺性限制了它們的大規(guī)模應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)更經(jīng)濟(jì)、更高效的電催化劑來(lái)推進(jìn)這一誘人的技術(shù)仍然具有挑戰(zhàn)性。

在此，青島科技大學(xué)劉康和馬鼎璇（共同通訊）等人首次報(bào)道了一種實(shí)用和高效的策略，結(jié)合離子取代法和模板輔助法制備雙功能宏觀微孔共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）衍生的電解水電催化劑。

m-CoRu@NC顯示出更高的HER活性，并且僅需要9 mV來(lái)達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，其比商業(yè)Pt/C（42 mV）小33 mV。此外，m-CoRu@NC的HER催化活性顯著高于m-Co@NC（407 mV）和m-Ru@NC（147 mV），表明Co和Ru之間的協(xié)同作用對(duì)提高催化性能具有重要意義。m-CoRu@NC最低的Tafel斜率表明其更高效的析氫動(dòng)力學(xué)。

引人注目的是，即使與許多其他已報(bào)道的Ru基電催化劑相比，其10 mA cm^-2下的小過(guò)電位也表現(xiàn)出m-CoRu@NC優(yōu)越的HER活性。此外，用計(jì)時(shí)電流法測(cè)試了m-CoRu@NC 的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。m-CoRu@NC催化劑的HER 性能在1.0 M KOH中以及在22小時(shí)內(nèi)沒(méi)有明顯的下降，表明m-CoRu@NC優(yōu)異的穩(wěn)定性。

隨后還研究了m-CoRu@NC及其它對(duì)比催化劑的OER性能。m-CoRu@NC在10 mA cm^-2時(shí)的過(guò)電位僅為280 mV，小于RuO₂和其他對(duì)比催化劑的過(guò)電位。

此外，m-CoRu@NC較低的Tafel斜率也表明其快速的OER催化動(dòng)力學(xué)。在穩(wěn)定性測(cè)試中，與明顯衰減的RuO₂相比m-CoRu@NC的計(jì)時(shí)電流曲線在22小時(shí)后沒(méi)有顯著衰減?；趍-CoRu@NC優(yōu)異的HER和OER性能，m-CoRu@NC負(fù)載在泡沫鎳上同時(shí)作為陰極和陽(yáng)極進(jìn)行全解水。m-CoRu@NC在1.47 V的電壓下可以提供10 mA cm^-2的電流密度，這比商業(yè)Pt/C和RuO₂的電壓小。

此外，上述m-CoRu@NC的低電壓甚至優(yōu)于堿性介質(zhì)中大多數(shù)已報(bào)道的Ru基全水解電催化劑。m-CoRu@NC催化劑在24小時(shí)后表現(xiàn)出良好的化學(xué)穩(wěn)定性，表明其具有良好的實(shí)際應(yīng)用潛力。

與其他模型相比，CoRu納米合金的Ru位點(diǎn)對(duì)H₂O表現(xiàn)出相對(duì)較負(fù)的吸附能，這表明H₂O可以很容易地被吸附和活化以促進(jìn)HER過(guò)程。此外，CoRu納米合金Ru位點(diǎn)的ΔG_H*（-0.217 eV）比CoRu納米合金Co位點(diǎn)（-0.352 eV），純Ru納米粒子（-0.401 eV）和Co納米粒子（-0.537 eV）更加適中，這表明H^*吸附和脫附過(guò)程之間存在適當(dāng)?shù)哪軌尽?/span>

根據(jù)上述理論結(jié)果，合理地推測(cè)優(yōu)異的電催化活性是由于最佳的納米合金結(jié)構(gòu)和Co和Ru原子之間的協(xié)同效應(yīng)。在OER過(guò)程，Co中間體和Ru中間體都可能有利于催化反應(yīng)。結(jié)果表明，該反應(yīng)機(jī)理包括四個(gè)步驟：（1）在CoRu納米合金的活性位點(diǎn)上吸附氫氧化物，形成OH^*中間體；（2） OH^*中間體解離成O^*中間體; （3） O^*與氫氧化物結(jié)合，形成OOH^* ; （4）從m-CoRu@NC催化劑脫附OOH^*中間體，釋放出O₂。本文的策略為合理設(shè)計(jì)和合成高效、低成本的電催化劑提供了巨大的希望。

Covalent organic framework-derived CoRu nanoalloy doped macro–microporous carbon for efficient electrocatalysis, Journal of Materials Chemistry A, 2022, DOI：10.1039/D2TA08224A.

https://doi.org/10.1039/D2TA08224A.

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