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先進的便攜式電子儲能裝置的需求促進了重量輕、靈活性好、安全性高的可充電鋅空氣電池（ZABs）的發(fā)展。ZABs的陰極在充放電過程中交替發(fā)生析氧反應（OER）和氧還原反應（ORR）。ZABs的工作環(huán)境要求陰極催化劑具有較高的雙功能電催化活性和穩(wěn)定性。迄今為止，Pt/C、IrO₂和RuO₂等貴金屬材料是已知的最好的ORR或OER催化劑，但它們的稀缺性和昂貴的價格大大限制了ZABs的實際應用。

同時，單獨使用每種材料不能同時催化兩種可逆的氧反應。此外，由于ORR和OER之間存在吸附競爭，因此開發(fā)具有雙功能性能的高效氧電催化劑仍然是一個挑戰(zhàn)。

南京師范大學唐亞文和付更濤等人提出了一種新的和有效的釹誘發(fā)價電子微擾策略，以改善和平衡金屬鈷位點（Nd/Co@NC）的可逆氧電催化。

在OER測量前，通過循環(huán)伏安法（CV）活化電極，使其達到穩(wěn)定狀態(tài)。首先通過調整合成參數(shù)（如Nd含量和退火溫度），優(yōu)化了Nd/Co@NC對OER的電催化性能。與Nd/Co@NC-0.1 （n_Nd/n_Co = 0.1）和Nd/Co@NC-0.5 （n_Nd/n_Co = 0.5）相比，Nd/Co@NC-0.2 （n_Nd/n_Co = 0.2）顯示出最優(yōu)的OER活性和最低的過電位。

這一結果表明，適當?shù)腘d含量的引入可以增強OER的本征活性，這可能是由于Nd/Co@NC微電子環(huán)境的改變所致。退火溫度對Nd/Co@NC的電催化性能也有重要影響。與Nd/Co@NC-600和Nd/Co@NC-800相比，Nd/Co@NC-700（Nd/Co@NC）顯示出更低的電勢和更高的電流密度。達到10和50 mA cm^-2的電流密度，Nd/Co@NC只需要288和362 mV的小過電位，而Co@NC和RuO₂的過電位要大得多。同時，在相同電位下，Nd/Co@NC的電流密度也遠高于Co@NC和RuO₂。與 OER 類似，在系統(tǒng)研究Nd/Co@NC催化劑的ORR性能之前，還研究了Nd含量和退火溫度對ORR性能的影響。優(yōu)化的Nd/Co@NC 顯示比Co@NC（114.5 mV dec^-1）和商業(yè) Pt/C（83.8 mV dec^-1）具有更小的Tafel斜率為68.2 mV dec^-1，表明其對ORR的更快的動力學。計算出起始電位和半波電位分別為1.03 V 和0.85 V，其比Co@NC（0.98和0.80 V）和Pt/C（0.98和0.84 V）大。Nd/Co@NC的電子轉移數(shù)被計算為3.8，接近理論值（4.0），表明4e^–的ORR途徑發(fā)生在Nd/Co@NC的表面。

基于Nd/Co@NC的優(yōu)異OER和ORR性能，在0.1 M KOH溶液中Nd/Co@NC，Co@NC和可逆的OER和ORR的商業(yè)催化劑的總極化曲線顯示Nd/Co@NC的電位差（ΔE）為0.68 V，小于Co@NC（0.75 V）和Pt/C + RuO₂（0.76 V）。ΔE值較低表明Nd/Co@NC具有有吸引力的可逆雙功能活性，其可與大多數(shù)報道的雙功能氧催化劑相當。Nd/Co@NC 作為可充電鋅-空氣電池的陰極，具有1.36 V 的高開路電壓以及較大的功率密度和較長的充放電循環(huán)穩(wěn)定性，具有良好的潛在實用性。

原位拉曼光譜揭示了通過OH^–轉化為氧中間體而動態(tài)形成的Co-OOH，證實了摻入釹原子引起的電子重排優(yōu)化了含氧中間體的吸附強度，促進了OER過程以及d-f軌道效應。對于ORR過程，在Co@NC表面引入釹原子大大降低了其決速步從^*OOH到^*O的躍遷過程中相應的能壘，提高了ORR的反應速率，使Nd/Co@NC表現(xiàn)出出色的ORR性能。理論計算表明，通過釹摻雜的f-d軌道耦合到Co的表面晶格優(yōu)化了含氧中間體的結合能，以平衡Co位的雙功能氧電催化活性。這項工作通過釹誘導的軌道電子調控策略為實現(xiàn)高效的雙功能電催化劑鋪平道路。

Neodymium-Evoked Valence Electronic Modulation to Balance Reversible Oxygen Electrocatalysis, Advanced Functional Materials, 2022, DOI：10.1002/aenm.202203244.

https://doi.org/10.1002/aenm.202203244.

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?南師大唐亞文/付更濤AEM：釹誘發(fā)價電子調節(jié)平衡可逆氧電催化

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