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?大化所/東工大Angew.：多功能層狀β-ZrNBr硝基鹵化物，可見光下高效光催化水分解和CO2還原

光催化水分解或CO₂還原生成高附加值的小分子化合物，被認(rèn)為是綠色環(huán)保和最具吸引力的太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換策略。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，最關(guān)鍵的就是開發(fā)具有窄能帶隙和適當(dāng)?shù)哪軒н叺陌雽?dǎo)體光催化劑。

近日，中科院大連化物所章福祥和東京工業(yè)大學(xué)Kazuhiko Maeda等制備了一種新型的單相β-ZrNBr硝基鹵化物催化劑，其具有寬可見光吸收和極低的缺陷密度，并在可見光照射下具有高效的水還原、水氧化和二氧化碳還原等多功能催化活性。

與以往文獻(xiàn)報(bào)道的混合陰離子半導(dǎo)體光催化劑(如氧氮化物、氧硫化物和氧鹵化物)不同，β-ZrNBr硝基鹵化物的價(jià)帶主要由N 2p和Br 4p軌道組成，而不是價(jià)能級相對較深O 2p軌道。硝基鹵化物的另一個(gè)特點(diǎn)是通過引入-1價(jià)的Br來很好地補(bǔ)償N^3-和O^2-之間的電荷不平衡，從而很好地克服了氮與氧單獨(dú)取代過程中不可避免的缺陷態(tài)形成。此外，β-ZrNBr晶體可以進(jìn)一步剝離成納米片，并保持缺陷密度低的特點(diǎn)，從而促進(jìn)電荷分離，提高光催化性能，表現(xiàn)出顯著的熱穩(wěn)定性和光化學(xué)穩(wěn)定性。

因此，在可見光照射下(λ≥420 nm)，Pt/ZrNBr-BK具有明顯的光催化析氫活性；在含紫外光的Xe燈照射下，Pt/ZrNBr-BK的析氫活性明顯提高。Pt/ZrNBr-BK在光催化水還原循環(huán)試驗(yàn)中幾乎沒有發(fā)生活性衰減，表明其具有良好的光化學(xué)穩(wěn)定性。Pt/ZrNBr-BK在光催化反應(yīng)前后的XRD和XPS譜相似，也證實(shí)了其光化學(xué)穩(wěn)定性。

另一方面，RuO_x修飾的ZrNBr-BK在可見光照射下能夠顯著催化水分解，并且其光催化水還原和水氧化活性與大多數(shù)可見光響應(yīng)光催化劑相當(dāng)甚至更高。此外，當(dāng)硝基鹵化物與超分子光催化劑RuRu’其能夠高效催化CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽，這表明β-ZrNBr硝基鹵化物具有多功能催化活性。

Layered β-ZrNBr Nitro-Halide as Multifunctional Photocatalyst for Water Splitting and CO₂Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202214273

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