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?浙大侯陽(yáng)AFM：Sn/NCNFs實(shí)現(xiàn)工業(yè)級(jí)CO2電還原

開(kāi)發(fā)具有低過(guò)電位和工業(yè)級(jí)電流密度的高效、穩(wěn)定的電催化劑對(duì)CO₂電還原具有重要意義，但CO₂電還原過(guò)程中質(zhì)子傳輸速率低仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此，浙江大學(xué)侯陽(yáng)教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種利用靜電紡絲和熱解相結(jié)合的方法，制備了錫（Sn）-氮位點(diǎn)約束多孔氮摻雜碳納米纖維（Sn/NCNFs）。優(yōu)化后的Sn/NCNFs催化劑具有優(yōu)異的CO₂ER活性，最大CO FE為96.5%，低起始電位為-0.3 V, Tafel斜率為68.8 mV dec^-1。

在流動(dòng)電池中，工業(yè)級(jí)的CO局部電流密度達(dá)到100.6 mA cm^-2。此外，具有Sn/NCNFs負(fù)極的Zn-CO₂電池，最大功率密度為1.38 mW cm^-2，長(zhǎng)期穩(wěn)定性好。

通過(guò)DFT計(jì)算，以闡明NCNFs中摻雜N原子對(duì)Sn/NCNFs的影響。構(gòu)建了不同N原子類(lèi)型的原子Sn-N的三個(gè)結(jié)構(gòu)模型，并將其標(biāo)記為Sn-N/N₂、Sn-N/N₃和Sn-N/N₄。

為闡明催化機(jī)制，計(jì)算了CO₂在這些模型上的吉布斯自由能。計(jì)算得到Sn-N/N₃模型*COOH生成速率決定步驟的自由能壘為2.06 eV，遠(yuǎn)低于其他三種模型。

結(jié)果表明，Sn-N位點(diǎn)附近的吡咯N原子可以有效地降低*COOH中間體形成的能壘，提高CO₂ER的性能。此外，在這些模型上Sn p軌道中心的總態(tài)密度（DOS）和部分態(tài)密度（PDOS）。

在Sn-N/N₃模型中，Sn 5p軌道的能帶中心發(fā)生了正向偏移，并更接近費(fèi)米能級(jí)（E_f），表明摻雜的吡咯N原子改變了Sn 5p軌道的局域電子密度，從而導(dǎo)致Sn-N/N₃結(jié)構(gòu)具有更高的電導(dǎo)率和電子反應(yīng)速率。

Boosting Industrial-Level CO₂ Electroreduction of N-Doped Carbon Nanofibers with Confined Tin-Nitrogen Active Sites via Accelerating Proton Transport Kinetics. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202208781.

https://doi.org/10.1002/adfm.202208781.

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