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中科大宋禮/陳雙明ACS Nano：超穩(wěn)定鋅金屬負(fù)極，全電池壽命超3300圈！

鋅金屬負(fù)極的界面工程是一種很有希望的補救措施，可以緩解由于枝晶生長和副反應(yīng)導(dǎo)致的穩(wěn)定性下降。然而，保護涂層的低親和力和附加重量仍然是其進一步實施的障礙。

中科大宋禮、陳雙明等通過DFT模擬，選擇性地構(gòu)建了自組裝單層（SAM），以增強鋅金屬負(fù)極在稀水電解液中的穩(wěn)定性。

圖1. 理論計算及模擬

首先，通過密度泛函理論（DFT）計算預(yù)測，與（002）面相比，單層硫醇分子在不穩(wěn)定的晶體面上的吸附在能量上更具競爭力。其次，根據(jù)基于同步輻射的光譜學(xué)和其他表征，證明了鋅金屬負(fù)極表面的共價Zn-S作用。

化學(xué)鍵合的硫醇分子在鋅金屬表面構(gòu)建了一個保護網(wǎng)，具有相對更多的暴露的（002）晶面和約束效應(yīng)，引導(dǎo)了Zn²⁺的均勻沉積，防止了鋅片的過度惡化。此外，通過原位光學(xué)可視化和差分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）監(jiān)測了Zn-RS負(fù)極的枝晶和析氫的顯著抑制。

圖2. 半電池性能

受益于上述優(yōu)勢，Zn-RS負(fù)極在1.0 mA cm^?2的電流密度下提供了4000小時的長循環(huán)壽命，遠優(yōu)于裸鋅負(fù)極。此外，采用改性負(fù)極的全電池能夠在3300次循環(huán)后保持87.2%的容量。

總之，這項工作為穩(wěn)定的金屬負(fù)極提供了一種簡單有效的設(shè)計方法，該方法可以應(yīng)用于其他金屬負(fù)極，包括Mg、Al和Cu。

圖3. 全電池性能

Monolayer Thiol Engineered Covalent Interface toward Stable Zinc Metal Anode. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c09111

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