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?北化所Nano Research：FeCo LDH@Co3O4陣列實(shí)現(xiàn)高速率水氧化

工業(yè)水電解槽通常在高電流密度下運(yùn)行，需要大量且持久的活性位點(diǎn)參與。因此，合理設(shè)計(jì)分級(jí)結(jié)構(gòu)的電催化劑對(duì)于工業(yè)水電解槽至關(guān)重要。

基于此，中科院化學(xué)研究所胡勁松研究員（通訊作者）等人報(bào)道了一種Fe³⁺誘導(dǎo)的納米化策略，并制備了分層FeCo LDH@Co₃O₄（LDH：層狀雙氫氧化物）納米結(jié)構(gòu)陣列，用于高速率水氧化。FeCo LDH@Co₃O₄電極在工業(yè)級(jí)電流密度為1000 mA·cm^-2下，水氧化過電位為392 mV。當(dāng)組裝在水電解槽中時(shí)，它在1.61 V的低工作電壓下提供100 mA·cm^-2的電流密度；當(dāng)采用太陽能供電時(shí)，具有18.15%的高太陽能制氫效率和穩(wěn)定的可重復(fù)性光響應(yīng)。

DFT模擬表明，在LDH層中引入具有小離子半徑和高電斥力的Fe³⁺扭曲了LDH層，導(dǎo)致納米片尺寸減小，并能夠形成分層結(jié)構(gòu)。如果沒有Fe3+陽離子的參與，則無法實(shí)現(xiàn)這種結(jié)構(gòu)。當(dāng)將Fe³⁺鹽濃度從0.5 mmol降低到0.3 mmol時(shí)，F(xiàn)eCo LDH生長(zhǎng)成更大的納米片。此外，當(dāng)僅添加Co鹽作為金屬源（不添加Fe³⁺鹽）時(shí)，Co LDH會(huì)以大納米片的形式生長(zhǎng)在原始Co₃O₄陣列上方，形成頂層。

為了解LDH納米片的Fe³⁺誘導(dǎo)納米尺寸效應(yīng)的形成機(jī)制，作者模擬了Fe³⁺摻雜和未摻雜的Co氫氧化物層結(jié)構(gòu)（Fe-Co(OH)₂和Co(OH)₂）。由于靜態(tài)排斥，M離子被M位點(diǎn)原子隔離，因此禁止在LDH層內(nèi)形成Fe³⁺-O- Fe³⁺基序。在建模中，每個(gè)Fe八面體都被六個(gè)鈷八面體包圍。

Constructing hierarchical nanosheet-on-microwire FeCo LDH@Co₃O₄ arrays for high-rate water oxidation. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5094-8.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5094-8.

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