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電化學(xué)水分解是一種高效率、低環(huán)境友善的生產(chǎn)綠色、清潔氫能的方法。然而，由于四電子轉(zhuǎn)移機(jī)制引起的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，析氧反應(yīng)(OER)阻礙了水分解系統(tǒng)的發(fā)展。目前，具有固有高活性的IrO₂和RuO₂被認(rèn)為是OER最有效的催化劑。然而，Ir和Ru的稀缺性和價(jià)格昂貴嚴(yán)重阻礙了它們的廣泛應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)高效、低成本的電催化劑以降低OER過(guò)電位勢(shì)在必行。

近日，南昌大學(xué)袁加仁和江蘇大學(xué)沈小平等采用一鍋法合成了(NiFeCoX)₃S₄(X=Mn、Cr、Zn)中熵金屬硫化物(MEMS)。與二元金屬(NiFe)₃S₄和三元金屬(NiFeCo)₃S₄相比，由于多元金屬協(xié)同效應(yīng)和低結(jié)晶度，MEMS顯示出顯著增強(qiáng)的電催化OER活性。

具體而言，在堿性溶液中，所制備的(NiFeCoMn)₃S₄在10 mA cm^-2電流密度下具有289 mV的低過(guò)電位，Tafel斜率為75.6 mV dec^-1；在連續(xù)48小時(shí)的OER測(cè)試過(guò)程中，(NiFeCoMn)₃S₄上電流密度幾乎保持穩(wěn)定，甚至有所增強(qiáng)(電流密度的輕微增加可歸因于在長(zhǎng)時(shí)間活化過(guò)程中可能的表面位點(diǎn)重構(gòu)和更多催化活性位點(diǎn)的暴露)。

為了進(jìn)一步評(píng)估(NiFeCoMn)₃S₄催化劑的催化穩(wěn)定性，將其進(jìn)行1000個(gè)連續(xù)CV循環(huán)，LSV曲線在循環(huán)1000次后幾乎保持不變，進(jìn)一步證明了其出色的循環(huán)穩(wěn)定性。

通過(guò)對(duì)(NiFeCoMn)₃S₄催化劑進(jìn)行OER測(cè)試后的XPS光譜分析，進(jìn)一步了解了催化機(jī)理。在OER之后，有三價(jià)陽(yáng)離子的產(chǎn)生；隨著氫氧化物的形成，所有三價(jià)陽(yáng)離子的比例顯著增加。此外，大多數(shù)殘留硫形態(tài)都處于高價(jià)態(tài)，即硫酸鹽組分(SO₄^2-)。氫氧化物和SO₄^2-的共存有利于提高電催化OER的活性。

該項(xiàng)研究中所提到的MEMS具有合成簡(jiǎn)單、電催化性能優(yōu)良等特點(diǎn)，同時(shí)考慮到中/高熵硫化物材料無(wú)窮盡的元素組合，這種中/高熵硫化物的概念可以為各個(gè)領(lǐng)域先進(jìn)功能材料的發(fā)展提供廣闊的空間。

Facile Synthesis of Medium-Entropy Metal Sulfides as High-Efficiency Electrocatalysts toward Oxygen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208170

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