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?侯軍剛教授AEM：近100%轉(zhuǎn)化率和FE！人工光電化學(xué)系統(tǒng)新突破

人工光電化學(xué)系統(tǒng)利用半導(dǎo)體陽極和陰極收集太陽能轉(zhuǎn)化為太陽能燃料，但是這種集成系統(tǒng)的整體性能較低，受到兼容性和耐用性的限制。

基于此，大連理工大學(xué)侯軍剛教授（通訊作者）等人報道了一種致密異質(zhì)結(jié)構(gòu)光陽極在0.67 V下具有超過98%的選擇性光電催化氧化轉(zhuǎn)化率和超過99%的苯甲醇氧化法拉第效率（FE）。

特別是，采用異質(zhì)結(jié)構(gòu)光陽極和保護性光電陰極組成的一體化光電化學(xué)電池，可以同時在環(huán)境條件下進行高效的光電催化氧化轉(zhuǎn)化和亞硝酸鹽還原反應(yīng)合成氨，F(xiàn)E超過98%。

利用DFT對CdS、CdS/CdIn₂S₄和CdIn₂S₄體系進行計算，以了解電荷傳輸機制。在態(tài)密度（DOS）圖中觀察到特征帶隙，表明單相CdS和CdIn₂S₄平板具有半導(dǎo)體性質(zhì)。

從能帶結(jié)構(gòu)上看，CdS模型的最大價帶（VBM）主要由靠近費米能級（E_f）的S 3p和Cd 4d/4p軌道構(gòu)成，而雜化的Cd 5s和S 3p軌道構(gòu)成CBM。此外，三元CdIn₂S₄平板具有類似的禁帶構(gòu)型。

此外，在CdS/CdIn₂S₄中觀察到新的雜質(zhì)能級，有利于孔洞的積累和電荷的有效分離。模擬了3D差分電荷密度，詳細(xì)描述了CdS和CdIn₂S₄異質(zhì)界面的載流子遷移。

異質(zhì)結(jié)中的界面化學(xué)相互作用為便利的電荷轉(zhuǎn)移提供了一個有希望的傳輸通道，使CdS/CdIn₂S₄異質(zhì)結(jié)模型的光生載流子的可用性有明顯提高。

理論和實驗分析表明，緊湊的CdS/CdIn₂S₄異質(zhì)結(jié)光陽極不僅能提高電荷轉(zhuǎn)移和分離效率，而且能提高PEC對太陽能轉(zhuǎn)化的活性。

Simultaneous Photoelectrocatalytic Oxidation and Nitrite-Ammonia Conversion with Artificial Photoelectrochemistry Cells. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201782.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201782.

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