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ACS Catalysis：Y起大作用！增強(qiáng)催化NH3-SCR的Cu/SSZ-39在900°C下的水熱穩(wěn)定性

由于Cu/CHA催化劑在800°C時(shí)具有優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性，該催化劑已成功應(yīng)用于工業(yè)NH₃-SCR。然而，在900°C下水熱老化(HTA)4h后，Cu/CHA催化劑在300°C時(shí)的最大NO_x轉(zhuǎn)化率僅為60%左右。到目前為止，Cu/SSZ-39在900°C下不能承受超過5小時(shí)的HTA。針對未來Cu/SSZ-39在NH₃-SCR反應(yīng)中的工業(yè)應(yīng)用，需要進(jìn)一步延長其900°C HTA后的催化壽命。

基于此，四川大學(xué)徐海迪課題組采用稀土離子Y³⁺增強(qiáng)Cu/SSZ-39催化劑在900°C下的穩(wěn)定性，并對Y³⁺的增強(qiáng)穩(wěn)定機(jī)理進(jìn)行了深入分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，1wt% Cu/Y_1.0-SSZ-39在900°C處理10 h后水熱穩(wěn)定性最強(qiáng)，在200 ~ 550°C處理后NO_x轉(zhuǎn)化率可達(dá)70%以上。對Y³⁺的優(yōu)化功能可歸納如下:Y³⁺的空間位阻效應(yīng)抑制了SSZ-39分子篩的內(nèi)部收縮，防止Cu/Y_1.0-SSZ-39分子篩在制備過程中的結(jié)構(gòu)塌陷。同時(shí)，保留較多的Si(2OAl)結(jié)構(gòu)為Cu/Y_1.0-SSZ-39提供了豐富的酸中心和離子交換中心。

此外，Y³⁺在SSZ-39分子篩中的空間位阻效應(yīng)有助于Cu²⁺與SSZ-39分子篩D6R中的兩個(gè)骨架氧原子相互作用，在Cu/Y_1.0-SSZ-39分子篩表面形成更多的具有更強(qiáng)水熱穩(wěn)定性的Z2Cu物種。

Y³⁺的電子斥力誘導(dǎo)ZCuOH進(jìn)入Cu/Y-SSZ-39內(nèi)通道的離子交換位點(diǎn)，并通過表面Y³⁺和Z2Cu對H₂O分子的空間位阻效應(yīng)進(jìn)一步提高ZCuOH的水熱穩(wěn)定性。由于Y³⁺的這些優(yōu)化功能，成功地提高了分離的Cu²⁺物種和SSZ-39沸石骨架在900°C的水熱穩(wěn)定性，這可以為設(shè)計(jì)滿足嚴(yán)酷工況下NO_x“近零”排放的催化劑提供重要指導(dǎo)。

Highlights on Key Roles of Y on the Hydrothermal Stability at 900 °C of Cu/SSZ-39 for NH₃-SCR. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03757

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