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?華科孫永明EnSM：異質(zhì)鋰合金界面相在高能鋰電池循環(huán)過程中實現(xiàn)鋰補償

由于具有誘人的容量、低成本和易于加工性，合金元素箔（如Sn、Al、In等）負極顯示出用于高能量密度鋰（Li）離子電池的巨大前景。然而，大量的Li損失、不均勻的電化學反應和循環(huán)中連續(xù)的副反應導致其電化學性能差。

在此，華科孫永明等人使用錫箔作為模型系統(tǒng)，通過液態(tài)合金（Ga-In-Sn合金）與金屬鋰之間的輕微化學反應構(gòu)建了一種共形非均質(zhì)鋰合金界面合金化元素箔（定義為“Sn/Li-LA”），其脫鋰電位略高于鋰錫合金。由于液態(tài)合金的“液體”性質(zhì)和與錫箔良好的力學相互作用，在不需要較大外部壓力的情況下實現(xiàn)了均勻的預鋰化。

同時，Li-LA界面相可以分離電解液和活性Sn，抑制兩者之間的副反應并使電化學反應均勻化，從而提高循環(huán)穩(wěn)定性。值得注意的是，Li-LA的脫鋰電位略高于活性Li-Sn合金（ΔV=~0.1 V）。因此，在長時間循環(huán)后，一旦全電池的過電位增加觸發(fā)了Li-LA層的脫鋰就會發(fā)生鋰補償，從而延長電池的壽命。

圖1. Sn/Li-LA箔的制造及表征

基于上述優(yōu)勢，Sn/Li-LA電極在350次循環(huán)中提供了高初始庫侖效率（107.4%）、平均庫侖效率（99.5%），這得益于Li-LA界面產(chǎn)生的Li貢獻和機電穩(wěn)定性。同時，與LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622，質(zhì)量負載約為15.3 mg cm^-2）配對組裝的NCM622||Sn/Li-LA電池230次循環(huán)后初始庫侖效率比NCM622||Sn電池提高了45.4%，可逆比容量增加了約133.2 mAh g^-1。

此外，Sn/Li-LA電極表現(xiàn)出良好的環(huán)境穩(wěn)定性，其在相對濕度為81%的空氣中暴露24小時后的電化學性能與新鮮電極相當。因此，合金元素箔上非均勻鋰合金界面的引入為功能性預鋰化打開了新的視野，同時考慮了良好的機電穩(wěn)定性、環(huán)境穩(wěn)定性和循環(huán)過程中的過電位觸發(fā)鋰補償，為合金元素箔負極的實際應用顯示了巨大的前景。

圖2. 基于Sn/Li-LA電極的半電池和全電池性能

Heterogeneous Li-alloy interphase enabling Li compensation during cycling for high energy density batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.11.010

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