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2022年10月24日和10月30日，澳大利亞格里菲斯大學教授團隊與其他課題組合作分別在Angew. Chem. Int. Ed.（IF=16.823）、Adv. Funct. Mater.（IF=19.924）上發(fā)表了最新成果，即“Edge-hosted Atomic Co-N₄ Sites on Hierarchical Porous Carbon for Highly Selective Two-electron Oxygen Reduction Reaction”和“Atomic Modulation and Structure Design of Fe-N₄ Modified Hollow Carbon Fibers with Encapsulated Ni Nanoparticles for Rechargeable Zn-Air Batteries”。

值得注意的是，兩篇文章的第一作者均是田玉輝博士。下面，對這兩篇成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

Angew. Chem. Int. Ed.：Co-N/HPC實現(xiàn)高選擇性雙電子ORR

開發(fā)具有高效率和高選擇性的電催化劑，對于高性能、低成本和可持續(xù)的儲能應用至關(guān)重要?；诖?，澳大利亞格里菲斯大學張山青教授和上海理工大學Yuhai Dou（共同通訊作者）等人報道了他們系統(tǒng)的研究了碳負載單原子催化劑（SACs）對氧還原反應（ORR）路徑（雙電子，2e^?或四電子，4e^?）的邊緣效應，發(fā)現(xiàn)2e^?-ORR在邊緣負載Co-N₄原子位點上比在基面負載Co-N₄原子位點上更有利。密度泛函理論（DFT）計算表明，邊緣負載的Co-N₄原子位點在熱力學上比基面位點更有利于2e^?-ORR。在實驗中，原子分散的Co-N₄基團被固定在具有不同邊體積比的碳基板上。

當Co-N₄位點固定在分層多孔碳（HPC）上時，Co-N/HPC催化劑具有豐富的邊緣活性位點，在堿性介質(zhì)中對2e^?-ORR具有高達95%的選擇性，而基面Co-N₄主導的石墨烯薄片（Co-N/GFs）表現(xiàn)出通向ORR的準4e^?途徑。更重要的是，作者發(fā)現(xiàn)在長期的ORR操作中，含氧官能團（OFGs）可以很容易地飽和碳宿主的邊緣。進一步的實驗和理論研究表明，改性OFGs可以在保持90%以上選擇性，同時進一步促進2e^?-ORR動力學。該研究為Co SACs中2e^?-ORR高選擇性的起源提供了機理上的見解。

圖文速遞

圖1.DFT計算

圖2. Co-N/HPC的合成示意圖與形貌表征

圖3. Co-N/HPC的光譜表征

圖4. Co-N/HPC的催化性能

圖5. Co-N/HPC的結(jié)構(gòu)表征

小結(jié)

總之，作者闡明了邊緣結(jié)構(gòu)在控制Co-SACs上的ORR途徑（即2e^?和4e^?）方面的重要作用。DFT計算表明，邊緣負載Co-N₄位點具有高選擇性的2e^?-ORR催化活性，而基面負載Co-N₄位點則是4e^?-ORR。作者制備了具有不同邊體積比的碳負載Co-SACs，其中Co-N/HPC催化劑具有約95%的選擇性，高H₂O₂生成速率（1.72 mol h^-1 g_cat^-1）和高FE（>90 %）。更重要的是，作者觀察到暴露的邊緣在ORR過程中容易與氧官能團氧合，促進了2e^?-ORR動力學，并使選擇性保持在90%以上。該發(fā)現(xiàn)強調(diào)了對SACs上ORR通路的錨定位點和官能團的微調(diào)，為實現(xiàn)大規(guī)模和低成本的電化學生產(chǎn)H₂O₂提供了一條新途徑。

Edge-hosted Atomic Co-N₄ Sites on Hierarchical Porous Carbon for Highly Selective Two-electron Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213296.

https://doi.org/10.1002/anie.202213296.

Adv. Funct. Mater.：Fe-N@Ni-HCFs助力可再充電Zn-空氣電池

開發(fā)具有優(yōu)異的雙功能氧還原反應（ORR）/析氧反應（OER）活性和快速傳質(zhì)能力的電催化劑，對于高性能可再充電鋅-空氣電池（ZABs）至關(guān)重要。

基于此，澳大利亞格里菲斯大學張山青教授和浙江大學陸俊教授（共同通訊作者）等人報道了一種能促進ORR/OER電催化劑的雙功能活性和傳質(zhì)動力學的高效原子調(diào)制和結(jié)構(gòu)設計策略。具體而言，原子Fe-N₄基團被固定在預先制成的空心碳纖維上，并封裝了Ni納米顆粒（Fe-N@Ni-HCFs）。

同步X射線吸收光譜（XAS）和球差校正電子顯微鏡分析證實了催化劑活性位點的原子分布和獨特的泡狀中空結(jié)構(gòu)，而密度泛函理論（DFT）計算表明包覆的Ni納米顆?？梢哉T導Fe-N₄原子的電子分布，從而降低反應能壘。結(jié)果表明，所制備的Fe-N@Ni-HCFs催化劑具有較強的雙官能ORR/OER活性和良好的氣-固-液界面，有利于提高傳質(zhì)性能。這些協(xié)同優(yōu)勢使無粘結(jié)劑Fe-N@Ni-HCFs電極具有顯著的功率密度和ZABs循環(huán)穩(wěn)定性，優(yōu)于商用Pt/C+Ir/C基準。這種特殊的性能表明，所提出的策略可以擴展到能量轉(zhuǎn)換和存儲的電催化劑的設計和制造。

圖文速遞

圖1. DFT計算

圖2. Fe-N@Ni-HCFs的合成示意圖和形貌表征

圖3. Fe-N@Ni-HCFs的光譜表征

圖4. Fe-N@Ni-HCFs的催化性能

圖5. 具有Fe-N@Ni-HCFs電極的Zn-空氣電池性能

小結(jié)

總之，作者提出了一種包覆Ni納米顆粒的Fe-N₄改性中空碳纖維的原子調(diào)制和結(jié)構(gòu)設計策略，以提高可充電ZABs的ORR/OER雙官能活性和傳質(zhì)能力。DFT計算表明，F(xiàn)e-N₄-C殼層和底層金屬Ni之間的電子耦合調(diào)節(jié)了Fe-N₄基團的電子構(gòu)型，有助于降低ORR和OER的能壘。同時，多孔中空結(jié)構(gòu)具有泡狀內(nèi)腔，傳質(zhì)效果良好，構(gòu)建了充足穩(wěn)定的三相界面。通過合理的原子調(diào)制和結(jié)構(gòu)設計，所制備的可再充電ZABs具有放電-充電過電位小、比容顯著、功率密度高、循環(huán)穩(wěn)定性好等優(yōu)點。該研究構(gòu)建的詳細設計概念和策略有望促進電化學能量轉(zhuǎn)換和存儲器件的健壯和高性能催化劑材料的發(fā)展。

Atomic Modulation and Structure Design of Fe-N₄ Modified Hollow Carbon Fibers with Encapsulated Ni Nanoparticles for Rechargeable Zn–Air Batteries. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202209273.

https://doi.org/10.1002/adfm.202209273.

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