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1. Appl. Catal. B Environ.：管內(nèi)和表面修飾PtRu催化劑在堿性介質(zhì)中的析氫

催化頂刊錦集：Nat. Commun.、JACS、ACB、CEJ等8篇成果精選！

對于陰離子交換膜電解，其中的一個挑戰(zhàn)就是尋找最佳的析氫反應(yīng)（HER）催化劑，因為貴金屬是稀缺的而非貴金屬的性能較差。因此，阿爾托大學化學與材料科學系的Kallio Tanja等人通過直接的溶液合成方法降低了貴金屬的含量，合成出Pt-Ru表面納米粒子和修飾在單壁碳納米管（SWNT）上的獨特管內(nèi)納米線。

基于Pt-Ru管內(nèi)納米線和表面納米顆?；钚晕稽c，Pt-Ru SWNT在堿性介質(zhì)中實現(xiàn)了更高的HER性能，具有低過電位、高電流密度和長期穩(wěn)定性。Pt-Ru SWNT催化劑在質(zhì)量歸一化的HER活性方面超過了商業(yè)化的PtRu 20% C和Pt 20% C。此外，Pt-Ru（10wt%）SWNT在AEM電解槽中是一種很有前途的陰極催化劑，因為它的穩(wěn)定性（至少24小時）和活性在很低的貴金屬負載（34 μg cm^-2）下接近于商用Pt/C陰極催化劑。

DFT計算結(jié)果表明，Pt-Ru SWNT催化劑對H^*的吸附減弱，有利于H₂的生成。這項工作不僅開發(fā)了Pt-Ru SWNT催化劑的簡單合成過程，而且在計算和實驗上證實了管內(nèi)納米線在電催化活性和穩(wěn)定性方面的核心作用，為開發(fā)成本更低的商用AEM電解槽開辟了新的可能性。

Hydrogen evolution in alkaline medium on intratube and surface decorated PtRu catalyst, Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI：10.1016/j.apcatb.2022.121541. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121541.

2. Appl. Catal. B Environ.：以酵母菌為碳模板的CoNi納米合金改性蛋黃-蛋殼結(jié)構(gòu)碳籠實現(xiàn)高效析氧反應(yīng)

開發(fā)高效穩(wěn)定的OER催化劑，有利于提高制氫效率，實現(xiàn) “碳中和 “目標。在此，哈爾濱工業(yè)大學化工與化學學院康紅軍教授和吳曉宏教授以及哈爾濱工業(yè)大學材料科學與工程學院秦偉教授（共同通訊）等人通過綠色合成方法合成了CoNi納米合金修飾的蛋黃-蛋殼碳籠催化劑（CoNi/NC-YS）

制備的新型CoNi/NC-YS催化劑在1 M KOH條件下具有優(yōu)異的OER活性，CoNi/NC-YS的過電位低（10 mA cm^-2時為292 mV）還具有較小的Tafel斜率（10 mA cm^-2時為53.8 mV dec^-1）。此外，它表現(xiàn)出突出的穩(wěn)定性至少24小時沒有明顯的活性衰減。

實驗和密度泛函理論（DFT）結(jié)果表明，具有大比表面積的CoNi/NC-YS催化劑有助于暴露更多的活性位點，增加催化劑與電解質(zhì)的反應(yīng)接觸面積。同時，CoNi納米合金可以調(diào)節(jié)CoNi/NC-YS催化劑的電子構(gòu)型，優(yōu)化吸附水的吉布斯自由能，加速堿性介質(zhì)中的OER過程，表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能。本研究可為可再生能源系統(tǒng)制備納米合金改性的蛋黃-蛋殼型OER催化劑提供一種低成本和綠色的策略。

CoNi nano-alloys modified yolk-shell structure carbon cage via saccharomycetes as carbon template for efficient oxygen evolution reaction, Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI：10.1016/j.apcatb.2022.121551.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121551.

3. Chem. Eng. J.：通過納米團簇和單原子進行同步雙調(diào)制實現(xiàn)高效氧還原電催化

開發(fā)具有穩(wěn)定性能的單原子氧還原反應(yīng)（ORR）催化劑是至關(guān)重要的，而它們不令人滿意的內(nèi)在活性仍然是一個重大挑戰(zhàn)。密度泛函理論（DFT）模擬結(jié)果表明，Co納米團簇與Zn單原子（ZnN₄）的同步雙調(diào)制可以提高Co單原子（CoN₄）位點的本征活性?；诖耍?strong>吉林大學材料科學與工程學院楊春成教授和蔣青教授（共同通訊）等人成功合成一種高分散的Co/Zn金屬原子和納米團簇固定在多孔N摻雜碳骨架上的多尺度催化劑。

合成的Co₁/Zn₂₀-N-C-200表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR性能，半波電位為正（E_1/2=0.89 V），對甲醇的耐蝕性突出，在堿性介質(zhì)中的穩(wěn)定性優(yōu)越，在某些方面優(yōu)于大多數(shù)非貴金屬基催化劑和基準的Pt/C催化劑。Co₁/Zn₂₀-N-C-200在應(yīng)用于自制的鋅空氣電池時也實現(xiàn)了1.47 V的高開路電壓和116 mW cm^-2的功率密度。

根據(jù)DFT計算結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，通過Co納米團簇和Zn單原子（ZnN₄）對Co單原子活性位點（CoN₄）的同步雙調(diào)制，可以增加Co三維軌道的電子密度，調(diào)整ORR中間產(chǎn)物的吸附能量，從而提高ORR活性。這項工作可能為有效改變單原子活性中心的電子結(jié)構(gòu)打開一扇大門，有望應(yīng)用于清潔能源裝置的合理設(shè)計。

Synchronous Bi-modulation by nanoclusters and single atoms for high-efficient oxygen reduction electrocatalysis, Chem. Eng. J., 2022, DOI：10.1016/j.cej.2022.137441.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137441.

4. Chem. Eng. J.：將CoNiSe₂納米棒陣列集成到N摻雜的海綿狀碳球上用于高效電催化析氫反應(yīng)

開發(fā)高效、穩(wěn)定、經(jīng)濟的電催化劑用于利用海水進行析氫反應(yīng)以產(chǎn)生可持續(xù)清潔能源是一個十分關(guān)鍵問題。同濟大學化學科學與工程學院溫鳴教授等人采用連續(xù)超聲噴霧熱解（USP）和溶劑熱-水熱硒化（SHS）工藝，設(shè)計并合成出一種獨特的將分層納米結(jié)構(gòu)CoNiSe₂納米棒陣列（NRAs）集成在N摻雜海綿狀碳球（N-SSCSs）上的催化劑。

由于CoNiSe₂ NRAs的HER活性和N-SSCSs的有效電子轉(zhuǎn)移和離子擴散途徑，CoNiSe₂/N-SSCSs納米復合材料在堿性電解質(zhì)和模擬海水的電解質(zhì)中都表現(xiàn)出高度穩(wěn)定的HER電催化性能。在1.0 M KOH條件下，10 mA cm^-2條件下，過電位低至88 mV, Tafel斜率為83 mV dec^-1，與商用Pt/C電極（η₁₀ = 35 mV, b = 58 mV dec^-1）相當。

Co和Ni原子之間的協(xié)同效應(yīng)有效地調(diào)節(jié)了H_ads吸附的吉布斯自由能和Volmer步驟中水解的自由能。合成的CoNiSe₂/N-SSCSs電催化劑在堿性電解質(zhì)和模擬海水的電解質(zhì)中對HER表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能和良好的穩(wěn)定性。這項工作為堿性電解質(zhì)和海水中的電催化HER提供了一個新的思路。

Integrating CoNiSe₂ nanorod-arrays onto N-doped sea-sponge-C spheres for highly efficient electrocatalysis of hydrogen evolution reaction, Chem. Eng. J., 2022, DOI：10.1016/j.cej.2022.137335

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137335.

5. Small Methods：鈣鈦礦基電催化劑在陰離子交換膜電解槽中的應(yīng)用

開發(fā)低成本、高電流密度、低過電位的非貴金屬催化劑全解水技術(shù)是大規(guī)模制氫的關(guān)鍵。因此，科廷大學邵宗平教授等人利用可以在低電流密度和室溫堿性溶液中工作的鈣鈦礦型氧化物制備出低成本、高活性、耐用的電催化劑，用于零間隙陰離子交換膜電解槽（AEMEC）的高電流密度工作。

采用Ruddlesden-Popper相與單一鈣鈦礦相混合的復合鈣鈦礦作為AEMEC 陽極，在60 ℃下電池電壓僅為2.00 V時，全解水的電流密度為2.01 A cm^-2，性能穩(wěn)定。提升溫度以促進膜中的陰離子擴散，通過增強晶格氧的參與來提升析氧反應(yīng)的動力學。

鈣鈦礦的雙功能進一步保證了更經(jīng)濟的對稱AEMEC結(jié)構(gòu)，復合鈣鈦礦作為電極的電池在電池電壓僅為2.42 V的情況下提供3.00 A cm^-2的電流密度。這一工作極大地擴展了鈣鈦礦作為高電流密度工業(yè)全解水電催化劑的應(yīng)用范圍，具有很大的實際應(yīng)用價值。

Perovskite-based electrocatalysts for cost-effective ultrahigh-current-density water splitting in anion exchange membrane electrolyzer Cell, Small Methods, 2022, DOI：10.1002/smtd.202201099.

https://doi.org/10.1002/smtd.202201099.

6. Nat. Commun.：環(huán)境濕度條件下赤鐵礦對鄰苯二甲酸酯水解的影響

鄰苯二甲酸酯（PAEs）被廣泛用作塑料和墻面涂料的添加劑，造成嚴重的環(huán)境污染，并造成了公眾健康問題?；诖?，南京大學環(huán)境學院谷成教授等人研究證明了赤鐵礦在介導PAE水解中的特定側(cè)面效應(yīng)，環(huán)境濕度條件下的反應(yīng)效率明顯高于水過飽和條件下的反應(yīng)效率。

發(fā)現(xiàn)具有特定面控制的赤鐵礦納米顆粒可以在環(huán)境濕度條件下有效地催化PAEs的水解，其水解率比水飽和條件下的水解率高兩個數(shù)量級。赤鐵礦的催化性能顯示出明顯的面依賴性，其反應(yīng)性依次為{012}>{104}?{001}，與表面欠配位鐵的原子陣列有關(guān)。合適的鄰近 Fe-Fe 距離為0.34 -0.39 nm的{012}和{104}面能夠與PAEs雙向配位，從而誘導出更強的Lewis酸催化作用。

該研究可能啟發(fā)了具有適當表面原子陣列的納米材料的發(fā)展，提高了對低濕度環(huán)境下PAEs自然轉(zhuǎn)化的理解并為修復/凈化被PAEs污染的環(huán)境空氣提供了一種有希望的方法。

Facet effect of hhematite on the hydrolysis of phthalate esters under ambient humidity conditions, Nat. Commun., 2022, DOI：10.1038/s41467-022-33950-1.

https://www.nature.com/articles/s41467-022-33950-1.

7. J. Am. Chem. Soc.：PC-Phos催化的鈀雜烯丙基不對稱環(huán)加成反應(yīng)

不對稱環(huán)加成反應(yīng)是快速構(gòu)建有機化學中富含對映體的環(huán)基序最有力的工具，在這里，復旦大學化學系張俊良教授等人實現(xiàn)了親電的鈀-雜環(huán)中間物（Pd-OTMM或Pd-NTMM）與環(huán)狀或非環(huán)狀1,3-二烯通過以C-N或C-O鍵形成為末端的途徑進行催化不對稱（3+2）環(huán)加成反應(yīng)，以高產(chǎn)率提供高度取代的或融合的吡咯烷和四氫呋喃環(huán)。

此研究方法為合成高度功能化的富對映性的吡咯烷和四氫呋喃提供了便利，該方法具有效率高、操作簡單、反應(yīng)條件溫和、化學和對映體選擇性好等特點。此外，基于研究結(jié)果和一些相關(guān)的先例，還提出了合理的機制解釋這種PC-Phos催化的鈀-雜烯丙基環(huán)加成反應(yīng)。

該研究開發(fā)了一個高度區(qū)域性，非對映選擇性和對映選擇性鈀催化的雜烯丙基前體與各種環(huán)和非環(huán)1,3-二烯的不對稱（3 + 2）環(huán)加成反應(yīng)，為未來的研究提供了新思路。

PC-phos enabled catalytic palladium-heteroallyl asymmetric cycloaddition, J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI：10.1021/jacs.2c09799.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09799.

8. Nat. Commun.：非產(chǎn)能轉(zhuǎn)移光催化作用下烯烴系鏈?；柰楹拖┍康募壜?lián)環(huán)化反應(yīng)

開發(fā)光誘導的烯系?；柰榈募壜?lián)環(huán)化是具有挑戰(zhàn)性的，因為?；柰樵诠獾恼丈湎率遣环€(wěn)定的。在此，武漢大學化學與分子科學學院戚孝天教授，武漢大學高等研究院沈曉教授和中國科學院理化技術(shù)研究所吳驪珠教授（共同通訊）等人用中性的Eosin Y作為光催化劑，以烯烴-?；柰楹拖┍繛樵希铣闪谁h(huán)戊醇衍生物。

該轉(zhuǎn)化的合成潛力通過構(gòu)建熔環(huán)和橋環(huán)化合物得到了強調(diào)，能夠合成各種 β-取代和 γ-取代的環(huán)戊醇衍生物。該反應(yīng)的成功歸因于通過激發(fā)的?；柰橄蚓哂休^低三重態(tài)能量的光催化劑的能量轉(zhuǎn)移，抑制了?；柰榈姆纸狻?/span>

對比于之前利用能量轉(zhuǎn)移促進?；柰榈募ぐl(fā)態(tài)化學反應(yīng)，本文提出的策略將有助于設(shè)計更多的光催化條件下的?；柰榛鶓B(tài)反應(yīng)。

Cascade cyclization of alkene-tethered acylsilanes and allylic sulfones enabled by unproductive energy transfer photocatalysis, Nat. Commun., 2022, DOI：. 10.1038/s41467-022-33730-x.

https://www.nature.com/articles/s41467-022-33730-x.

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