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半導(dǎo)體聚合物薄膜是可穿戴和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用的柔性電子的基本元件。然而，高遷移率半導(dǎo)體聚合物通常很脆，在小應(yīng)變(<10%)下很容易斷裂。最近，已經(jīng)報道了通過分子設(shè)計和納米配置來改善半導(dǎo)體聚合物膜的固有機械性能。研究發(fā)現(xiàn)，調(diào)控半導(dǎo)體薄膜和襯底之間的界面特性可以顯著地延緩薄膜中微裂紋的形成。

這里，斯坦福大學(xué)鮑哲南教授和加州大學(xué)洛杉磯分校金麗華教授等人提出了一個通用的設(shè)計策略，在半導(dǎo)體薄膜和襯底之間共價結(jié)合一個由動態(tài)非共價交聯(lián)組成的耗散界面聚合物層。這使得層間的高界面韌性、分層的抑制和應(yīng)變的離域成為可能。

結(jié)果，裂紋的產(chǎn)生和擴展明顯延遲到更高的應(yīng)變。具體地，高遷移率半導(dǎo)體聚合物薄膜的裂紋起始應(yīng)變從30%提高到110%應(yīng)變，而沒有任何明顯的微裂紋。此外，作者發(fā)現(xiàn)界面層減少了不同層之間熱膨脹系數(shù)的不匹配。這種方法可以改善各種半導(dǎo)體聚合物、導(dǎo)電聚合物甚至金屬薄膜的裂紋起始應(yīng)變。

圖文解讀

作者提出了一種堅韌界面(TI)設(shè)計，以賦予脆性半導(dǎo)體聚合物薄膜拉伸性(圖1a)。簡而言之，TI鍵合是由兩種基本化學(xué)成分實現(xiàn)的：

(1)堅韌的自修復(fù)聚合物基質(zhì)(TSP)，其能夠通過自主的動態(tài)鍵斷裂和重組而重復(fù)能量耗散；

(2)表面改性劑(SM),其與TSP共價和非共價結(jié)合，并且與基底共價結(jié)合(圖1a)。

這使得能夠進(jìn)行TI鍵合，防止分層，使膜中的應(yīng)變離域，并最終顯著延遲裂紋擴展(圖1b)。TSP由作為能量耗散基質(zhì)的90 wt%自修復(fù)聚合物(SHP)和作為交聯(lián)劑的10 wt% SM的混合物組成。具體來說，SHP是一種基于聚二甲基硅氧烷的韌性彈性體網(wǎng)絡(luò)，由兩種不同鍵強度的氫鍵(H鍵)組成。SM具有以下三個特征:(1)位于柔性鏈末端的兩個全氟苯酰肼或二苯甲酮部分，用于通過光或熱與任何聚合物表面共價結(jié)合，(2)用于與TSP非共價相互作用的動態(tài)氫鍵單元，以及(3)用于SM層拉伸性的柔性長聚二甲基硅氧烷鏈(M_w≈5000)(圖1a)。

圖1. 在半導(dǎo)體薄膜和彈性襯底之間引入TI

圖2. TSP與各種聚合物基底TI的制備與表征

圖3. 通過嵌入TI在半導(dǎo)體薄膜中延遲裂紋的形成

圖4. TI對各種聚合物半導(dǎo)體和導(dǎo)體的廣泛適用性

這里設(shè)計的TI層適用于大多數(shù)半導(dǎo)體聚合物。例如，作者將其應(yīng)用于三種額外的半導(dǎo)體聚合物(圖4a)。當(dāng)經(jīng)受50%應(yīng)變時，直接轉(zhuǎn)移到可拉伸的共價交聯(lián)的PDMS基底上的所有薄膜都嚴(yán)重破裂。然而，在半導(dǎo)體薄膜和基底之間的TI層再次延遲了裂紋的產(chǎn)生和擴展；因此，即使在100%應(yīng)變時，作者也觀察不到明顯的裂紋(圖4a，b)。TI也可用于增強其他類型電子材料的拉伸性。例如，導(dǎo)電聚合物(聚(3，4-亞乙基二氧噻吩)聚苯乙烯磺酸酯(PEDOT:PSS))薄膜，當(dāng)沉積在PDMS基底上時，其在10%的應(yīng)變下表現(xiàn)出脆性斷裂；而對于TI層，即使在100%的應(yīng)變下也表現(xiàn)出穩(wěn)定的導(dǎo)電性(圖4c，d)。類似地，可以將TI引入到PDMS襯底上的薄Au膜(60 nm厚)中。觀察到膜從脆性斷裂變?yōu)轫g性斷裂，產(chǎn)生可拉伸的Au導(dǎo)體(圖4e，f)。

綜上所述，作者的工作表明，TI方法可能通過拓寬材料選擇為可拉伸電子產(chǎn)品的未來發(fā)展開辟新的途徑。

文獻(xiàn)鏈接

Kang, J., Mun, J., Zheng, Y. et al. Tough-interface-enabled stretchable electronics using non-stretchable polymer semiconductors and conductors. Nat. Nanotechnol. (2022). https://doi.org/10.1038/s41565-022-01246-6

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