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?侯陽(yáng)/戴黎明/邱明Nature子刊：安培級(jí)電流密度！S-NiBDC助力HER

二維（2D）金屬有機(jī)骨架（MOFs）已被作為析氫反應(yīng)（HER）的有效電催化劑，但是在超高電流密度下緩慢的水活化動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性阻礙了其大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用。基于此，浙江大學(xué)侯陽(yáng)教授、澳大利亞新南威爾士大學(xué)戴黎明教授和華中師范大學(xué)邱明副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種通用配體調(diào)控策略，以構(gòu)建具有S的良好排列的Ni-苯二甲酸（BDC）基MOF納米片陣列（S-NiBDC）。在堿性電解質(zhì)中，S-NiBDC陣列表現(xiàn)出310 mV的過(guò)電位，達(dá)到1.0? A cm^-2，具有較高的穩(wěn)定性。

作者構(gòu)建了兩層支撐NiBDC和S-NiBDC模型，其中Ni原子與BDC有機(jī)連接體配位形成NiBDC結(jié)構(gòu)，而部分BDC配體被1, 4-苯二甲硫醇（BDMT）取代，與Ni中心連接形成S-NiBDC結(jié)構(gòu)。

在S-NiBDC中，“Ni₂-S₁”基序類似于[FeFe]-氫化酶中的Fe-S核心。在引入S物種后，S-NiBDC結(jié)構(gòu)的p態(tài)更容易促成高HER活性，同時(shí)引入的S物種為成鍵和反鍵軌道帶來(lái)更多狀態(tài)，有助于整個(gè)HER反應(yīng)的中間體吸附和電子傳輸。

對(duì)S-NiBDC和NiBDC進(jìn)行DFT計(jì)算，以更好地理解HER機(jī)理。在所有研究位點(diǎn)中，經(jīng)S原子修飾的Ni位點(diǎn)在熱力學(xué)上更有利于水的吸附，表明水分子易在S-NiBDC的Ni位點(diǎn)上被激活，加速HER過(guò)程。對(duì)比NiBDC（-0.38 eV）和Ni位點(diǎn)（-0.31 eV），S-NiBDC中的S位點(diǎn)提供H*（ΔG_H*）的最佳值（-0.12 eV）更接近最佳值，表明活性區(qū)域中的S位點(diǎn)對(duì)于H₂析出最有效。

三角形“Ni₂-S₁”活性區(qū)中的整個(gè)HER過(guò)程：水分子被S配位的Ni位點(diǎn)捕獲，然后在Ni位點(diǎn)上解離，形成H原子和OH^–，在借助一個(gè)自由電子激活水分子，生成的H原子進(jìn)一步吸附在S位點(diǎn)并最終生成H₂。

Accelerated water activation and stabilized metal-organic framework via constructing triangular active-regions for ampere-level current density hydrogen production. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34278-6.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34278-6.

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