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周光敏/張世超/邢雅蘭ACS Nano: 分層雙功能催化劑實現(xiàn)高能柔性鋰硫電池

本文提出了一種金屬1T MoS2和富氧空位TinO2n-1/MXene的分層雙功能催化劑(Mo-Ti/Mx)

周光敏/張世超/邢雅蘭ACS Nano: 分層雙功能催化劑實現(xiàn)高能柔性鋰硫電池

鋰硫(Li-S)電池具有高能量密度、柔性和安全性等優(yōu)勢,其對于新興的可植入設(shè)備、生物監(jiān)測和卷式顯示器非常有吸引力。然而,現(xiàn)有硫正極、液體電解質(zhì)和鋰負(fù)極循環(huán)穩(wěn)定性和柔韌性差,易引發(fā)嚴(yán)重的電池性能退化和安全問題。

周光敏/張世超/邢雅蘭ACS Nano: 分層雙功能催化劑實現(xiàn)高能柔性鋰硫電池

在此,清華大學(xué)深圳國際研究生院周光敏副教授、北京航空航天大學(xué)張世超教授及邢雅蘭副教授等人提出了一種金屬1T MoS2和富氧空位TinO2n-1/MXene的分層雙功能催化劑(Mo-Ti/Mx)并將其錨定在還原氧化石墨烯-纖維素納米纖維(GN)主體上以制備柔性電極(Mo-Ti /Mx-GN),從而應(yīng)對上述挑戰(zhàn)。通過應(yīng)用定向冷凍工藝,實現(xiàn)了由具有長程對齊的波浪形多拱形態(tài)組成的柔性GN支架的層次結(jié)構(gòu)。

DFT計算揭示了1T MoS2和TinO2n-1/MXene作為催化劑和多功能吸附劑的協(xié)同效應(yīng),可抑制LiPSs的穿梭行為并提高硫物質(zhì)的氧化還原動力學(xué),同時還可促進LiPSs還原為Li2S。原位拉曼光譜進一步證明Mo-Ti/Mx-GN電極可有效誘導(dǎo)S2O32-的形成,從而加速Li2S的成核并促進LiPSs的快速轉(zhuǎn)變。

周光敏/張世超/邢雅蘭ACS Nano: 分層雙功能催化劑實現(xiàn)高能柔性鋰硫電池

圖1. Mo-Ti/Mx-GN電極的合成過程和表征

基于這種設(shè)計,Mo-Ti/Mx-GN電極即使在高硫質(zhì)量負(fù)載(8.4 mg cm-2)和貧電解液(7.6 μL mg-1)條件下仍可提供增強的長期循環(huán)穩(wěn)定性(0.5 C下350次循環(huán)后每個循環(huán)的容量損失為0.024%,CE = 99%)。此外,堅固的鋰負(fù)極通過原位聚合粘合在GPE中可實現(xiàn)快速離子傳輸,以最大限度地提高界面相容性和電池穩(wěn)定性。

通過將3D Mo-Ti/Mx-GN電極、GPE和堅固的鋰負(fù)極相結(jié)合集成到Li-S軟包電池中時,可實現(xiàn)良好的可靠性且使電池具有可逆的能量存儲和輸出、良好的溫度適應(yīng)性及在劇烈撞擊(機械損傷、過熱、水浸和嚴(yán)重變形)時的安全性。因此,這種設(shè)計為Li-S電池在高安全性和柔性的電化學(xué)儲能裝置應(yīng)用中提供了巨大的希望。

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圖2. Li-S軟包電池的電化學(xué)性能

TinO2n-1/MXene Hierarchical Bifunctional Catalyst Anchored on Graphene Aerogel toward Flexible and High-Energy Li-S Batteriesc, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08246

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